【摘 要】
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规模储能是解决风、水等间歇性可再生能源安全入网与高效利用的关键技术。麻省理工学院的Sadoway教授团队提出了液态金属电池这种新型的电网级储能技术,用以解决大规模储能的问题。液态金属电池具有储能成本低、寿命长、效率高等优势,是一种极具应用前景的规模储能技术。然而,液态金属电池严苛的服役环境使得现有的密封材料与技术无法满足电池的密封要求,开发耐高温、耐腐蚀的绝缘密封材料是实现液态金属电池安全稳定运行
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规模储能是解决风、水等间歇性可再生能源安全入网与高效利用的关键技术。麻省理工学院的Sadoway教授团队提出了液态金属电池这种新型的电网级储能技术,用以解决大规模储能的问题。液态金属电池具有储能成本低、寿命长、效率高等优势,是一种极具应用前景的规模储能技术。然而,液态金属电池严苛的服役环境使得现有的密封材料与技术无法满足电池的密封要求,开发耐高温、耐腐蚀的绝缘密封材料是实现液态金属电池安全稳定运行的关键。本论文系统分析了常规Al2O3/Ag/Kovar合金密封构件的腐蚀过程和失效机制。通过腐蚀实验优选出Si3N4陶瓷,不使用传统的Ag基焊料,设计了两种不同的中间层体系,采用扩散焊工艺实现了Si3N4陶瓷与Mo金属的连接。本论文研究了连接温度、保温时间等工艺参数对于Si3N4/Mo接头力学性能与界面的影响,并探索界面连接机理;总结了常见的Si3N4/Mo密封构件连接失效机制;结合有限元模拟仿真方法,研究减少残余应力的工艺参数。主要研究内容如下:（1）研究了Al2O3/Ag/Kovar合金密封构件失效对电池结构和性能的影响,在电池电化学性能上主要体现为电池容量衰减、电压陡降等失效表现;在电池密封构件上的体现为Ag焊料流出、焊缝失效;在电池外观上的体现为不锈钢壳体和Al2O3陶瓷遭受腐蚀。对Al2O3、SiC、Si3N4、Mo进行腐蚀实验,优选出耐腐蚀性能好的Si3N4陶瓷和金属Mo用作电池密封构件材料。为新的密封构件的设计和密封材料的选择提供思路。（2）采用扩散焊工艺实现了Si3N4/Ti/Ni/Mo密封构件和Si3N4/Ti/Cu/Ni/Mo密封构件的有效连接,避免了液态金属电池运行中易失效的Ag焊料和Al2O3陶瓷的使用。研究了接头组分、连接温度和保温时间工艺参数对于界面接头组织和力学性能的影响。研究发现,接头需要在一定的连接温度和保温时间下润湿陶瓷形成反应层。但随着连接温度和保温时间的增加,会加剧脆性金属间化合物的生长,增加接头残余应力,降低密封构件的剪切强度。Si3N4/Ti/Ni/Mo密封构件在连接温度为1110℃,保温时间为20分钟时,接头剪切强度最高,为34.9 MPa。Si3N4/Ti/Cu/Ni/Mo密封构件在连接温度为960℃,保温时间为40分钟时,接头剪切强度最高,为29.6 MPa。总结了连接过程中常见的失效因素,Ti中间层被氧化与因残余应力过大陶瓷内部出现裂纹是导致连接失效常见的因素。（3）残余应力对接头力学强度和接头失效有直接的影响。采用有限元分析软件对密封构件接头残余应力大小与分布进行仿真。采用连接面积更小的环形结构降低了接头残余应力,有利于接头力学性能;连接温度和保温时间的增加导致脆性化合物的增加提高了残余应力,不利于接头力学性能。在焊接过程中,连接工艺参数选择适中的连接温度和保温时间能有效减少脆性金属间化合物的生成,有利于提高接头的力学性能。
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