TaSe2-xTex体系微结构及光致超快结构动力学研究

来源 :中国科学院大学(中国科学院物理研究所) | 被引量 : 0次 | 上传用户:q1104
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1T-TaX2(X=Se、Te)过渡金属化合物为典型准二维电荷密度波(CDW)材料,具有丰富的物理特性以及复杂的相变过程,对该体系进行掺杂或加压会诱发超导电性。本论文综合运用传统透射电子显微镜技术及时间分辨透射电子显微镜技术,对1T-TaSe2-xTex(0≤x≤2.0)体系电荷密度波引起的结构调制、局域结构、典型体系的热平衡和光致非平衡相变动力学以及超快结构动力学过程进行了研究,力图加深对该体系电声耦合及超导机制的理解。主要内容包括以下四个部分:1.1T-TaSe2结构调制及热平衡相变过程研究。选区电子衍射(SADP)、高分辨(HRTEM)综合分析表明,1T-TaSe2公度电荷密度波调制波矢沿c方向有分量,三维结构及层间耦合对CDW调制波矢有重要调控作用,1T-TaSe2中典型CDW调制矢量为(8=(4(6*-(7*+2(8*)/13。利用高稳定透射电镜半导体芯片原位加热技术,原子尺度原位跟踪了1T-TaSe2从公度CDW相到金属相的热平衡相变过程。结合选区电子衍射分析,认为随着温度升高,1T-TaSe2直接从公度CDW相进入无公度ICCDW相,不经过近公度NCCDW相,CDW和ICCDW相在约为20 K的温区范围内共存,该相变具有典型的一级相变特征。2.1T-TaSe2光激发公度-无公度电荷序非平衡相变动力学过程研究。在飞秒激光激发下,清楚地观察到CDW调制卫星点的强度和方向在皮秒(ps)的时间尺度上发生了显著变化,表明1T-TaSe2发生了公度相到非公度相的转变。公度相的消失在1个皮秒内完成;非公度相的形成相比于公度相的消失有2 ps的时间延迟;在10 ps左右,公度相有部分恢复(τ=3 ps),完全恢复需要更长的时间(>1 ns)。此外,该非平衡相变中间过渡态展示了明显的“结构不同点”:在公度相到非公度相的转变过程中,存在一个特定的qiso波矢方向,公度相和非公度相在qiso方向上具有相等的衍射效率。衍射空间不动点qiso的出现表明该点对应的实空间晶面上公度相和非公度相的动力学特性相似。基于热平衡相变BCS理论,我们认为该非平衡相变存在二级相变的特性。3.1T-TaSe2-xTex微结构分析及其与超导电性的关联。1T-TaSe2-xTex样品STEM-HAADF结果表明Te掺杂会引起1T-TaSe2中的star-of-David六角星CDW结构构型不稳定,当Te掺杂达到0.3的时候,star-of-David CDW结构完全消失;1T-TaSe2-xTex(0.3<x<1.0)具有新的无公度CDW调制结构,其调制矢量和Te的含量相关。Matlab二维高斯拟合原子位置局域结构畸变分析表明,Te掺杂量高于0.3的样品中Ta原子局域畸变与TaTe2中强电声耦合导致的单斜周期晶格畸变具有类同性。进一步分析表明超导样品中的CDW调制结构具有明显的非公度性,认为该体系的超导电性和畴壁或公度错的存在密切相关。4.1T-TaSeTe光致超快结构动力学过程研究及衍射点强度振荡动力学衍射理论分析。在飞秒激光激发下,清楚地观测到1T-TaSeTe的电子和晶格亚系统在不同时间尺度上的激光响应过程:CDW卫星调制点在2.8 ps迅速抑制,4.5 ps时晶格热振动达到新的平衡,晶体具有明显的各向异性晶格膨胀;并观察到沿着c方向的呼吸振荡以及布拉格点强度的多种振荡模式;首次结合双束近似动力学衍射理论对衍射主点强度振荡变化规律进行定性分析,揭示了布拉格点强度的多种振荡模式是由Debye Waller效应和各向异性晶格振荡引发的偏离参量变化共同作用的结果。
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