40多年以来,我们在硅基电子器件方面取得了巨大的成就,并且这种器件已经广泛地应用到了计算机、通讯、自动化及其他应用领域,在很大程度上说电子器件的小型化是其发展的显著特征。事实上,更高度集成、更快、功耗更低的电路都是通过硅基晶体管持续的小型化得到的。现在,我们面对的挑战就在于器件小型化方法将遭遇到科学和技术的极限。当我们认识到这种方法将到达极限后,我们迫切地需要做出努力去开发替代设备技术。由于碳基纳米材料,特别是一维的碳纳米管和二维的石墨烯具有出色的电学性能,因此,它们被认为是制造下一代电子器件的候选材料。随着高性能计算集群的发展和计算中算法的改进,使我们有可能应用基于第一性原理的数值模拟去了解原子结构的物理背景并研究器件工程问题。更重要的是计算模拟已经成为研究纳米电子学最重要的一种方法。本文利用第一性原理的密度泛函理论结合非平衡格林函数方法,对单壁碳纳米管中的曲率效应、分子内结、拓扑缺陷、空位缺陷对电子结构和输运性能的影响进行了系统的研究。此外,我们还讨论了氮取代掺杂对锯齿型边缘的金属石墨烯纳米带电子输运的影响并获得了一些有意义的结论。这些讨论和结论对于碳材料电子器件的实际制备和开发具有重要意义。小直径碳纳米管的模拟结果清楚地表明曲率效应显著地改变了碳纳米管的电子结构和输运特性。例如,考虑了曲率效应的计算结果暗示(2,2)碳纳米管具有一定的透射隙,并且电流-电压的输运特性结果也证实了这点。曲率效应使得π*带向下移动并越过费米能级,导致(5,0)碳纳米管的能带转变成金属型。小直径碳纳米管中负微分电阻的出现暗示了某些偏压下电子传输通道被抑制。曲率效应对于直径大于(9,0)的锯齿型碳纳米管和直径大于(4,4)的扶手椅型碳纳米管的电子输运的影响较小。碳纳米管中各式各样的拓扑缺陷是本文研究的重点。以半导体-半导体(S-S)、金属-半导体(M-S)和金属-金属(M-M)这三种类型的异质结为对象系统地研究了碳纳米管中的异质结拓扑缺陷对输运性质的影响。发现这三类异质结缺陷结构中都出现了定域态。偏压下出现了透射隙的移动并在M-S异质结中出现负微分电阻现象。此外,门压可以有效地调制通过S-S型异质结结构中的电流。原子空位缺陷是一种点结构缺陷并且在碳纳米管中广泛地存在。以金属型的(12,0)和(7,7)碳纳米管为研究对象,研究了不同数目的原子空位缺陷和不同位型的空位缺陷对碳纳米管电子结构和电子输运的影响。从转变能的比较来看双空位缺陷是最稳定的缺陷结构。缺陷会在碳纳米管的能带中引入缺陷态。单空位缺陷位型通常含有一个五边形和一个悬浮键,就是所谓的5-1DB缺陷,这个缺陷结构对电子输运影响较小。(12,0)碳纳米管中的电子输运并不是随着缺陷数目的增加而减弱,因为6个空位缺陷比2个空位缺陷的电子输运更好,这是由于前者缺陷处电子密度显著大于后者缺陷处电子密度。然而在(7,7)碳纳米管中电子输运随着空位缺陷数目的增加而单调减弱。此外,Stone-Wales缺陷对碳纳米管中的电子输运是极为不利的。本文非常关注新近发现的石墨烯材料并模拟了锯齿形边缘的石墨烯纳米带的电子结构和输运特性。锯齿形边缘石墨烯纳米带的能带结构为金属型,通过氮掺杂可以显著地提高纳米带的电子输运特性,这是因为氮掺杂增加了费米能级附近的态密度并使得电子从价带到导带的跃迁更加容易。另外,石墨烯纳米带的输运特性是由不同的掺杂位置决定的;石墨烯纳米带边缘位置的氮掺杂是能量上最稳定的取代位型。