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叠层有机发光二极管是将多个发光单元通过连接层串联起来并由一个外电源控制的有机发光二极管,通电后每个发光单元在相同的电流密度下各自独立发光。与传统的单元有机发光二极管相比,叠层有机发光二极管发光亮度和电流效率得到成倍的增加,每个发光单元独立工作的特性也让其有更多的设计自由度,因此从一开始叠层有机发光二极管的研究就倍受关注。然而,叠层有机发光二极管还存在着结构过于复杂,功率效率略低等问题,并且其中起重要连接作用的连接层的工作机制也没有很好的理解。因此,设计新的连接层,深入研究其在电场下的电荷产生过程,阐明电荷产生的物理机制及其影响因素,对进一步提高叠层有机发光器件的功率效率,并最终制备出高性能有机发光二极管具有重要意义。 本论文基于有机半导体异质结的概念,设计出了具有非常优异电学性能的连接层,并制备了具有超高效率的叠层有机发光二极管。通过对器件工作机制的深入剖析与对连接层上电荷隧穿过程的研究,揭示了其功率效率相比单元器件得到提高的内在原因,为进一步设计高性能有机发光器件结构奠定了基础。我们的工作还证明这种利用电荷产生机制的有机半导体异质结结构还可以灵活的运用于传统结构器件的改进之中,设计了具有新型电子传输层的高效有机发光二极管。本论文的主要结论如下: 1.提出了p/n双层有机半导体异质结连接层结构,制备的叠层有机发光二极管最大电流效率和外量子效率可达单元器件的2.5倍,其功率效率比单元器件提高约24%。研究表明,在双层有机半导体异质结电荷产生层中丰富的电荷产生来源于异质结中费米能级较高的p型有机半导体向费米能级较低的n型有机半导体的电荷转移,使异质结界面处形成了积累型空间电荷区,产生了大量的自由电荷,这些自由电荷也大大提高了结的电导率,让有机异质结有了极为优良的电学特性。电荷的产生源自于p/n结界面的电子隧穿,通过我们的低温测试证明了这一点。 2.提出了有机半导体体异质结连接层结构,制备的叠层有机发光二极管的功率效率在上一章的基础上又有了进一步的提高,三原色的叠层器件的功率效率均达到了目前报道的所有结构中的最高水平。由于这种体异质结结构同时可以作为器件的空穴传输层,器件的结构也得到了很大的简化。通过对连接层细致的研究分析,我们定量的计算了结中产生自由电荷的密度,准确的绘制了其电子注入界面的能级排布,这也解释了连接层向电子传输层实现几乎无势垒注入的原因。 3.将有机异质结结构用于传统单元器件的改良当中,设计出了新型结构的电子传输层,使器件的效率和稳定性都得到了提高。通过改变材料体系进行对比分析,我们确定这种电荷产生机理在新型器件中的设计是有效的,其中的电学过程与在叠层器件中相一致。最后我们还设计了有更简单的掺杂结构的电子传输层,同样得到了很好的器件效果。