金纳米粒子的表面修饰及其响应行为研究

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生物检测是纳米粒子的重要应用领域之一。本论文研究了几种不同生物分子修饰的金纳米粒子对金属离子、pH值及温度等外部环境的响应行为,以期通过金纳米粒子聚集前后的光谱及颜色变化监测纳米粒子表面生物配体的分子识别过程。主要内容包括:1.从柠檬酸分子修饰的金纳米粒子出发,研究了其在不同pH值条件下对重金属离子的响应行为,研究结果表明氢氧根离子可以作为竞争性抑制剂,抑制金属离子与金纳米粒子表面柠檬酸羧基配体的相互作用,因而对具有两性性质的铅离子在高pH值下具有良好的选择性。利用铜离子作为模型离子,研究了柠檬酸分子修饰的金纳米粒子在不同pH值下的响应行为,结果表明,由于氢氧根离子的竞争性抑制作用,随着pH值的升高,铜离子诱导的金粒子聚集方式从团簇-团簇(cluster-cluster)机制转变为团簇-粒子(cluster-particle)机制。2.研究了组氨酸修饰的金纳米粒子对金属离子的响应行为,随着pH值的升高,金纳米粒子表面的组氨酸分子从单齿配体转变为双齿配体,从而降低了其对金属离子的响应能力。对比实验结果表明组氨酸修饰的金纳米粒子对铁离子的响应具有良好的选择性。3.研究了聚组氨酸修饰的金纳米粒子对pH值和温度的响应行为,发现只有在pH值和温度的协同作用下,金纳米粒子才能产生聚集及颜色上的变化。这是由于多肽二级结构转化是一个协同性过程,只有pH值和温度的协同作用,才能诱导具有疏水特性的β-折叠片结构的形成,从而导致金纳米粒子的聚集和颜色变化。这一结果证实了利用纳米粒子作为探针监测多肽二级结构变化的可行性。
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