可弃型催化剂对煤气化活性影响的研究

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煤气化是煤化工的核心技术,近年来煤与生物质共气化、煤气化可弃型催化剂的研究均受到广泛关注。白酒酒糟含有较为丰富的碱金属与碱土金属,可作为一种可弃型催化剂用于煤气化。基于此,本研究选取贵州当地的白酒酒糟与无烟煤作为原料,利用固定床反应器,从碳转化率以及产气角度探究二者共气化反应特性,并结合XRF、SEM-EDS、BET、XRD、Raman表征手段探究酒糟灰催化作用对共气化反应中协同作用机制,为无烟煤以及白酒酒糟高效利用提供理论基础。本研究主要内容与结论如下:(1)研究了不同混合比例下无烟煤与白酒酒糟在水蒸气共气化过程中瞬时气体释放速率和气体组成,考察了不同气化温度与不同原料掺混比例对气化反应活性的影响。结果表明,随着酒糟掺混比例的增大,气体瞬时释放速率逐渐增加;合成气中H2组分逐渐增加,而CO含量逐渐降低。随着气化温度升高,气化反应活性逐渐增加。在反应后期酒糟完全气化成灰分时,实际碳转化率高于理论碳转化率,表明产生了协同效应。此外,原料掺混比例与气体产物组成之间呈非线性变化,也证实了协同效应的存在。(2)酒糟在气化后产生酒糟灰,其灰中AAEMs间共同催化作用是导致协同效应产生的原因。为此,先将酒糟进行灰化处理,以排除酒糟中挥发分以及本身物化结构对气化的影响,研究不同添加比例下酒糟灰对催化气化过程中产气特性、反应活性影响。结果表明:气体释放速率、碳转化率均随着酒糟灰添加量的增多而增大;且随着温度升高,气化活性逐渐增强。协同效应的强弱与酒糟含量、气化温度有关,酒糟含量越高,协同效应越强;气化温度越高,协同效应越弱。(3)通过SEM-EDS、XRF、Raman表征分析了酒糟灰对煤气化反应的催化机理,以及对气化反应过程中煤焦物化结构演变的影响,结果表明:灰中的K、Ca元素起到主要催化作用,增加气化反应活性位点,增强煤焦微晶结构无序化,促进孔隙结构发育;活性中间体C-[M]与C-[M(O)]在气化中起到还原和氧化作用,中间杂合体C(O)的形成也影响气化进行。在气化进程中随着碳转化率增加,煤焦的石墨化程度加深,碳结构逐渐趋于有序化。煤焦表面也经历了致密、多孔、团聚破坏的变化。气化反应速率从前期快速增加到中后期平稳、快速下降,也解释了酒糟灰中主要元素K、Ca的催化作用。
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