【摘 要】
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二次充放锂硫电池,Li-S（lithium-sulfur battery）由于有着较高的理论能量密度(2600 Wh kg-1)使它在下一代储能装置中有着巨大的应用前景。然而,由于充放电过程中硫的导电性不好和体积膨胀大,而造成的循环寿命短以及库仑效率衰减的问题,仍然制约着锂硫电池的商业品化进程。尤其是由于在常见的有机电解质溶液中,硫还原反应中间产物长链型多硫化物具有易溶性,因此会在电池正负二极之间
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二次充放锂硫电池,Li-S（lithium-sulfur battery）由于有着较高的理论能量密度(2600 Wh kg-1)使它在下一代储能装置中有着巨大的应用前景。然而,由于充放电过程中硫的导电性不好和体积膨胀大,而造成的循环寿命短以及库仑效率衰减的问题,仍然制约着锂硫电池的商业品化进程。尤其是由于在常见的有机电解质溶液中,硫还原反应中间产物长链型多硫化物具有易溶性,因此会在电池正负二极之间迁移扩散,从而产生了影响电池特性的"穿梭效应"。为了解决"穿梭效应",利用具备吸附与催化性质的材料构筑了一系列S正极宿主材料,为Li-S电池关键材料的设计与合成提供了借鉴。本论文的工作要点归纳如下:（1）采用热处理法合成单原子金属镍掺杂的片层g-C3N4,通过调整金属镍的含量,探讨了金属镍掺杂g-C3N4材料作为锂硫电池正极材料的吸附性能,催化性能以及电池电化学性能的研究。研究结果表明:Ni-0.5@g-C3N4材料具有金属活性位点,通过Sn2–…Ni-N化学配位有效催化多硫化物转化的氧化还原动力学。同时由于它具有很大的比表面积和介孔结构,能够透过吸附作用而有效降低多硫代物在电解液中的迁移,减少电子穿梭效应。Ni-0.5@g-C3N4材料相对于未改性前的g-C3N4材料作为正极提高了导电性,并利用良好的催化特性促进更多硫代物的转移,从而减少了Li PSs的穿梭。较初始g-C3N4电极0.1 C初始容量提高到1271.6 m Ah g-1,循环100次后,Ni-0.5@g-C3N4电池仍可保持774.1 m Ah g-1的高放电容量,其在1 C的长期循环500次循环后,其容量仍保持在410.5 m Ah g-1,平均每个周期衰减率为0.795%。（2）采用HCl和Li的混合溶液为腐蚀剂,通过优化制备条件,成功制备了少层的二维Ti3C2Tx纳米片。通过钴纳米颗粒和二硒化钴与MXene纳米片的结合,研究了通过不同方式调控MXene表面活性位点电子结构后,对多硫化物吸附和催化多硫化物在电池运行过程氧化还原动力学的影响。研究结果表明:CoSe2@MXene材料拥有比原MXene材料中更多的化学活性位点,更高的导电特性,化学配位Sn2–…Co-Se活性位点,使其拥有了卓越的催化多硫化物还原能力。CoSe2@MXene电池在0.1 C,初始比容量可达1050.6 m Ah g-1,在通过一百次循环之后达560.8 m Ah g-1。CoSe2@MXene电池在经过1 C的一千多次循环之后,其容量仍维持在492.9 m Ah g-1,平均每个周期衰减率为0.302%。
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