从单一孔到等级孔孔材料的合成与设计

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本论文主要致力于控制合成单一孔和等级孔孔材料的研究工作。论文分为两大部分,第一部分为单一孔介孔分子筛材料的结构控制合成,第二部分为由沸石分子筛组成的等级孔催化剂材料的控制合成。第一部分包括本论文的第二章和第三章,主要是通过对介观相的控制和孔径的控制合成具有不同孔道结构和孔径大小的介孔分子筛材料。论文第二章中,我们通过简单微调合成体系中酸量或者盐量,实现相控制合成二维六方和三维立方结构的介孔二氧化硅材料;并利用TEM表征手段展现了介观结构的转变过程。在第三章工作中,通过孔径控制合成出具有超大孔径的介孔二氧化硅材料;和传统的利用有机大分子作为合成大孔介孔材料的添加剂不同的是,我们利用有机小分子作为添加剂也可以实现超大孔径介孔材料的合成;我们通过控制体系中有机分子添加剂种类和表面活性剂大小合成孔径在20nm到40nm期间的超大孔径介孔二氧化硅材料;此外我们还对系列超大孔介孔材料进行了蛋白质选择性吸附的尝试研究。第二部分包括第四章、五和第六章。我们设计在甘油体系下,通过转晶的方法,首次合成出由微孔沸石分子筛组成的具有微孔-介孔-大孔三级复合孔的等级孔筛催化剂材料。第四章中,主要介绍了由硅铝分子筛Beta组成的微孔-介孔-大孔等级孔材料的合成与表征。第五章我们对TS-1分子筛组成的微孔-介孔-大孔等级孔材料的合成以及等级孔结构表征展开工作;并仔细考察了TS-1分子筛组成的等级孔材料的生长机制,得到了一些知道合成意义的结果。第六章主要讲含杂原子Zr的Silicate-1分子筛组成的微孔-介孔-大孔多级孔的合成、结构表征。本论文中等级孔沸石分子筛材料的成功合成为大分子多步裂化一步催化反应器的实现提供了更大可能,推进了等级催化概念真正实现的可能性,拓宽等级催化的实际应用。
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