氮氧化物(NOx)是造成诸如酸雨、雾霾和光化学烟雾等环境问题的主要污染物之一,严重影响了我国的生态环境、人体健康和经济社会的可持续发展。选择性催化还原(SCR)技术是当前脱除NOx最为有效的技术手段,目前国内外商业化应用最为成熟的SCR催化剂主要是钒基催化剂,而V2O5的剧毒性和致癌性又一直限制着其应用。蜂窝堇青石基CuO/Al2O3催化剂因为其无毒、高效、廉价、环保的优点被认为是钒基SCR催化剂的潜在替代品,但是由于活性组分Cu在SO2存在下生成的CuSO4物种易受烟气中H2O的影响而造成的脱硝活性和稳定性降低等问题,深入研究并改善CuO/Al2O3催化剂的脱硝性能具有重要意义。本文的主要研究思路和内容:针对蜂窝堇青石基CuO/Al2O3催化剂的脱硝性能,分析了其反应过程中逐渐失活的原因;从加入助剂CeO2,稳定活性组分铜的角度考虑,研究了铈的负载方式和负载量对催化剂脱硝稳定性的影响;从加入助剂铈锆固溶体,减少催化剂表面水汽吸附的角度考虑,研究了铈锆固溶体对催化剂脱硝性能的影响。得出以下结论:1.烟气环境中水汽会促使CuSO4聚集,造成催化剂失活,与NH3存在竞争吸附的作用,影响了催化剂的脱硝活性。抑制催化剂失活,提高脱硝稳定性的关键是稳定活性组分Cu和减少催化剂表面水汽的吸附。2.铈的负载方式对蜂窝堇青石基CuO/Al2O3催化剂的脱硝活性和稳定性有一定影响。分步浸渍和共浸渍CeO2不会改善脱硝活性和稳定性,而Al2O3和CeO2共同涂覆作为载体可以提高脱硝稳定性。铈最佳负载量的催化剂为Cu(1)/Ce(5.0)+Al(20),相比于蜂窝堇青石基CuO/Al2O3催化剂,它的脱硝活性和稳定性都有了明显的提高。3.Al2O3和CeO2共同涂覆作为载体不仅可以使CeO2与Al2O3有更强烈的相互作用,还可以与Cu紧密结合,使活性组分铜能够进入铈的晶格中形成Ce-O-Cu固溶体,减少活性组分铜在催化剂表面的暴露,从而提高脱硝稳定性。拉曼和H2-TPR证明,CeO2负载量为5%时,可以最大限度地提高CuO/Al2O3催化剂表面位于430 cm-1处Cu2+-O-Ce4+键的拉曼信号,从而提高了氧空位的形成和氧吸附能力,降低了 H2-TPR的还原峰温,促进了晶格氧迁移,提高了脱硝活性,且与脱硝性能结果相符。4.铈锆掺杂形成的铈锆固溶体可以进一步提高蜂窝堇青石基CuO/Al2O3催化剂的脱硝性能。铈锆固溶体的加入使得CuSO4与各组分的相互作用增强,维持催化剂表面Cu的高度分散和价态分布,不易聚集或流失;提高了固溶体中晶格氧的流动性,使催化剂储存和释放表面活性氧的能力有了较大提高,活性组分Cu易于发生氧化还原;大大减少催化剂表面吸附的水汽,从而减少水汽与NH3竞争吸附的影响和促使CuS04聚集的影响,使得催化剂表现出更高的脱硝活性和抗水稳定性。5.Cu(1)/Ce(5.0)+Zr(1.78)+Al(20)催化剂的真实活性组分依然是铜。