【摘 要】
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该论文首先系统研究了LiX/CHCONH系列室温熔盐电解质,其中LiTFSI/CHCONH熔盐体系显示出优良的物理化学性能.LiTFSI和CHCONH在一定的摩尔比范围内(1:2-1:6)混合,室温下可自发
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该论文首先系统研究了LiX/CH<,3>CONH<,2>系列室温熔盐电解质,其中LiTFSI/CH<,3>CONH<,2>熔盐体系显示出优良的物理化学性能.LiTFSI和CH<,3>CONH<,2>在一定的摩尔比范围内(1:2-1:6)混合,室温下可自发地形成液体.DSC测试结果表明该熔盐体系的最低共溶点为-67℃.振动光谱和量子化学计算结果表明,由于CH<,3>CONH<,2>具有两个极性基团(C=O和NH<,2>),使得它能够同时与Li<+>阳离子、CF<,3>SO<,3><->阴离子发生相互作用.乙酰胺中的羰基氧C=O同Li<+>离子发生强的配位作用,使得锂盐LiCF<,3>SO<,3>在其中发生解离,同时破坏了乙酰胺分子间的氢键作用,而CF<,3>SO<,3><->阴离子中的SO<,3>基团和乙酰胺中的NH<,2>基团之间通过氢键发生作用的.研究发现,功能添加剂VEC在1.35V开始分解,其产物能在片层石墨上形成致密和稳定的SEI膜,有效阻止了PC和溶剂化锂离子共同嵌入到片层石墨层间.石墨电极在PC/VEC电解液中的电化学行为高度依赖于石墨的形貌和充放电电流密度.在低电流密度下,VEC的还原分解产物能够在片层石墨表面能形成有效、充分和稳定的SEI膜而不能够在球形石墨MCMB表面形成有效和充分的SEI膜;在高电流密度下,VEC的还原分解产物能够在片层石墨和球形石墨MCMB表面形成有效和充分的SEI膜.通过简单控制充放电电流密度就能大大抑制PC和溶剂化锂离子共同嵌入到球形MCMB中.红外光谱、扫描电镜及其理论计算结果表明,VEC在低电流密度下还原分解的主要产物是有机长链的烷基酯锂LiOROCO<,2>Li,而在高电流密度下还原分解的主要产物是无机Li<,2>CO<,3>,正是这种特定的还原分解产物决定了具有不同形貌的石墨材料的电化学行为.
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