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氧化脱硫方法在脱除苯并噻吩类化合物中被认为是一种最具潜力的脱硫方法,负载型杂多酸催化剂在氧化脱硫中得到了广泛应用。其中一种可行的负载方法是利用杂多酸阴离子带负电荷的特点,将杂多酸负载到带正电荷的载体上,通常选择带有氨基基团的载体,通过正负电荷或者酸碱相互作用来达到稳定负载的目的。MOFs材料中的NH2MIL-101由于本身带有大量的氨基基团,且水热稳定性和化学稳定性较高,因此本论文以NH2MIL-101为载体合成负载型杂多酸催化剂,并对其催化氧化二苯并噻吩(DBT)反应活性进行了研究。首先,采用浸渍法将磷钨酸负载到NH2MIL-101材料中,制备了不同负载量的PTA/NH2MIL-101。通过XRD,TEM,FT-IR,XRF方法对材料结构和组成进行了表征分析,并在二苯并噻吩氧化反应中考察了其催化活性以及重复使用性。结果表明,磷钨酸材料成功地负载在NH2MIL-101中。在最优的反应条件下,材料催化氧化二苯并噻吩反应转化率可达100%,二苯并噻吩氧化反应符合准一级动力学,反应表观活化能为34.1 k J/mol。材料重复使用四次后,反应转化率仍可达到91%。材料对二苯并噻吩氧化反应具有较好的催化活性以及重复使用性。其次,采用一步法将磷钼酸包覆到NH2MIL-101材料中,制备了不同负载量的HPMo@NH2MIL-101。通过XRD,N2吸附脱附实验,FT-IR,XPS,ICP-OES表征方法对材料组成及结构进行分析,并将材料应用于催化氧化二苯并噻吩反应中。结果表明,磷钼酸成功地包覆在NH2MIL-101材料介孔中,并且两者之间有强烈的相互作用。适量负载量的HPMo@NH2MIL-101材料催化氧化二苯并噻吩转化率高于未负载的磷钼酸。在最优的反应条件下,HPMo@NH2MIL-101催化氧化二苯并噻吩反应符合准一级反应动力学,反应表观活化能为24.6 k J/mol。最后,探讨了杂多酸材料在催化DBT氧化反应中催化机理以及DBT氧化机理。在磷钨酸/H2O2,磷钼酸/H2O2催化氧化DBT反应体系中,首先H2O2与杂多酸生成PO4[MO(O2)2]43-(M=W,Mo)结构过氧化多酸化合物活性中间体,然后DBT被过氧化多酸化合物氧化生成相应的砜。