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随着多接收等离子体质谱仪(MC-ICP-MS)分析技术的发展,使得对过渡元素同位素的精确测定成为可能。Mo同位素是近几年发展起来的指示氧化还原条件变化的有效指示剂,已经得到了国内外学者的广泛关注。这是由于不同的沉积环境具有明显不同的Mo同位素组成,氧化环境下沉积岩具有较轻的同位素组成(δ98Mo=-0.7‰,相对Johnson Matthey ICPMo标准溶液),缺氧条件下埋葬沉积物(静海沉积)的δ98Mo组成偏重,并接近海水同位素组成(+2.3‰)。已有的Mo同位素研究成果表明,大陆边缘海充氧环境沉积物的δ98Mo在-0.7‰~0.0‰之间,贫氧环境沉积物的δ98Mo在0.5~+1.3‰之间,海洋缺氧环境沉积物在+1.3‰~+1.8‰之间([H2S]<100μmol/L),无氧硫化环境沉积物在+2.1‰~+2.6‰之间([H2S]>100μmol/L)。本文对四川广元上寺剖面晚二叠世大隆组硅质泥岩的Mo同位素和微量元素进行了系统分析,结果表明大隆组硅质泥岩的钼同位素有较大的变化范围(-0.97‰~+2.37‰),根据已有的δ98Mo判别标准,大隆组经过了从早期的氧化-贫氧环境、中期的缺氧沉积环境以及晚期的氧化沉积的变化过程。Mo同位素作为一种新的氧化还原判别指标,有必要与已建立起来的微量元素判别指标进行对比,以验证不同判别方法之间的适用性。通过对比发现,传统的氧化还原判别指标V/(V+Ni)、δU、Ni/Co和Ceanom等与δ98Mo没有明显的相关性,也许与特定的构造背景和沉积成岩环境有关,某种元素在岩石中的赋存状态发生变化,有可能使得微量元素判别指标产生一定偏离,也不排除陆源碎屑、热液流体以及生物来源等影响,使得传统地球化学指标对氧化-还原的判别出现多解性。因此,多指标判别是取得可靠结果的必要条件。值得注意的是,U/Mo和V/Mo比值与δ98Mo有明显的负相关性,也许与U、V和Mo在不同成岩阶段相对富集程度不同有关,似乎表明U/Mo和V/Mo比值可以作为判别氧化还原条件变化的潜在指标。
已有研究表明,由于自生钼沉积的化学机制不同,缺氧盆地和开放海洋大陆边缘之间的Mo/TOC比例存在较大差异。大隆组的Mo/TOC比值随着地层变化,在0.2~87.91之间,比页岩的平均值变化更大(9±3)。值得注意的是,在层位Ⅲ(155-156层位)中,Mo/TOC和钼同位素都达到最大值,尽管没有直接的证据显示H2S含量在该时间段有明显的增大,并导致增加钼的富集,根据Mo/TOC和δ98Mo的变化规律,推测该时段为静海滞流的沉积环境。已有的现代上升流和滞流环境(黑海)的地球化学对比数据表明,上升流导致的缺氧事件往往富集P,亏损Co和Mn,而滞流的静水环境导致的缺氧事件一般Co、Mn相对富集。大隆组层段Ⅱ(153-154层位)中,Co、Mn出现亏损,而P明显富集,似乎表明该时期的缺氧事件与上升流有一定的关联。综合研究表明,大隆组的缺氧沉积是多种因素的结果。