颗粒物对全球气候和人类健康都有显著的影响与危害。在人类活动的范畴,颗粒物主要来源于化石燃料的不完全燃烧。在碳烟生成机理仍不完善的情况下,在火焰中精确控制燃烧条件得到的碳烟生成标准实验数据仍是碳烟模型开发和验证的基础,测量碳烟颗粒的详细粒径分布对于了解碳烟颗粒的成核与长大过程(粒径尺寸主要在nm级别)有很大帮助。本文基于层流预混火焰,采用燃烧器稳定滞止火焰结合小孔采样及扫描电迁移率粒径谱仪的实验手段,在线诊断不同燃料在一定的环境条件(火焰温度、当量比等)下生成碳烟的粒径演变过程,关注燃料组分和燃料结构对碳烟生成特性的影响。本文主要研究成果和结论如下:(1)在碳氧比为0.6,最高火焰温度为1829 K的丙烯预混火焰中,掺入不同比例的甲烷、乙烷、丙烷和乙烯,保持恒定的碳氧比和相似的最高火焰温度和温度-时间历程,研究小分子气体混合燃料的成烟特性。定性来看,混合燃料火焰的颗粒粒径分布与丙烯火焰类似,呈现典型的核膜态与凝聚态竞争共存的双峰分布。定量来看,丙烯火焰的颗粒粒径分布对甲烷、乙烷或丙烷的掺混并不敏感;而丙烯火焰掺入乙烯后,核膜态颗粒的数密度增加,产生协同效应,并且这种协同作用对于少量乙烯掺混的火焰更为显著,大量乙烯掺混火焰的颗粒生长速度介于纯乙烯和丙烯火焰之间,而少量乙烯掺混火焰的颗粒生长速度甚至比纯丙烯火焰更强。气相产物的模拟计算结果表明,混合燃料在碳烟生成上的协同效应源于芳香物质生成的奇数碳路径和偶数碳路径的合适组合。(2)定量测量了正庚烷和甲基环己烷不同火焰高度(即不同颗粒反应时间)下的碳烟粒径分布,保持相同的未燃气体碳氧比和载气比例,并保持相似的最高火焰温度以及温度-时间历程,探究脂肪环结构相对直碳链结构的碳烟生成特性。实验结果显示,正庚烷和甲基环己烷火焰的碳烟粒径分布发展规律是相似的,起初是仅有核膜态颗粒的单峰分布,之后呈现典型的双峰分布,即较小颗粒组成的核膜态和较大颗粒组成的凝聚态竞争共存。在所研究的火焰工况下,无论是具体的颗粒成核强度和生长速度,还是总体成烟特性(数密度,体积分数),甲基环己烷都弱于正庚烷。但考虑到当量比的不同(4.8%),从燃料结构方面可以说,脂肪环结构与直碳链结构在成烟趋势方面的差距并不大。气相产物(乙炔、甲基和苯)的模拟计算结果在趋势上与实验得到的结论相一致。(3)定量测量了汽油(芳香烃含量34%,体积分数)及大分子混合燃料(66%正庚烷,34%甲苯,体积分数)在不同火焰高度(即不同反应时间)下的碳烟粒径分布,试验中均保持预混合反应气碳氧比为0.6(当量比1.8左右),最高火焰温度为1830 K左右,研究了大分子混合燃料在模拟实际燃料碳烟生成特性方面的可靠性。发现汽油和大分子混合燃料的颗粒粒径分布发展规律是相似的,从只有核膜态的单峰分布到核膜态和凝聚态竞争共存的双峰分布。定量比较发现,汽油相对于大分子混合燃料,在碳烟生成特性方面具有持续成核和快速生长的特性,且在颗粒生长速度上的差距会随着碳烟的发展而进一步扩大,反应在碳烟生成量上是随着反应时间推移越来越大的差距。进一步分析表明,汽油拥有与众不同的成烟特性是由于不同的组分和结构对碳烟生成的贡献程度不尽相同,进而说明在碳烟生成特性方面,用大分子混合燃料来模拟汽油具有一定的不确定性。归根结底,是由于大分子混合燃料的燃料组分与燃料结构不能和实际燃料相提并论。(4)把原始汽油分馏为轻馏分和重馏分,在与汽油火焰相同的工况条件(当量比,火焰温度-时间历程)下,测量了轻质馏分和重质馏分的详细粒径分布,并与汽油的成烟结果进行比较,研究实际燃料与其馏分在成烟特性上的区别和关联。实验结果表明,定性来讲,馏分燃料预混火焰的粒径分布与原始汽油的分布相似,呈现典型的单峰和双峰分布。定量对比结果表明,重质馏分的颗粒生长速度和碳烟体积分数要比汽油大得多,最次是轻质馏分,说明通过减少重质馏分的含量,可以有效地控制实际燃料的颗粒物生成总量。然而,汽油的颗粒成核强度高于其任一馏分,这也造成汽油最高的颗粒数密度排放。这表明,实际燃料的不同馏分之间在颗粒成核方面存在协同效应,这可能是由于混合后燃料组分的多样性,进而增加了多环芳烃和成核反应路径的多样性。本文实验结果丰富和发展了不同燃料组分和燃料结构燃烧生成的碳烟数据库,是碳烟机理和模型进一步发展和验证的基础。