碳捕集、利用和封存(Carbon capture, utilization and storage, CCUS)技术可以在减少二氧化碳排放量的同时，优化能源消耗结构和保障能源安全。在众多的CCUS技术中，二氧化碳提高油气采收率技术由于能在提高油气采收率的同时，永久地将温室气体封存于地下，受到了越来越多的关注，并有望解决我国油气资源短缺和温室气体减排的难题。然而，非常规油藏的地质结构复杂，含有大量的纳米孔隙结构。在纳米尺度下，油气的吸附和流动规律尚不明了且与宏观尺度均存在着明显不同，如渗透率极低、流动不服从达西定律等。因此，研究纳米孔内原油的吸附状态和二氧化碳与原油竞争吸附的微观机理是开发二氧化碳提高油气采收率技术的理论基础。本文将采用分子动力学模拟研究二氧化碳提高油气采收率的微观机理，包括溶解二氧化碳后，原油物性参数的变化、纳米孔内油气的赋存状态和竞争吸附情况。
　　首先针对二氧化碳和烷烃两相系统，修正了分子动力学模拟中的Lorentz-Berthelot混合规则，能够更准确地描述出微观界面结构，并计算出界面物性参数，如二氧化碳溶解度、相密度、界面张力、扩散系数等。通过界面张力消失法，对计算的界面张力线性外推，得到二氧化碳和原油的最小混相压力。模拟结果均与实验值接近，表明发展的分子动力学模拟方法是有效的界面参数计算工具。同时通过模拟，发现二氧化碳溶解提高了烷烃的扩散能力，有利于烷烃流动。这些工作为纳米孔内竞争吸附机理的研究奠定了基础。
　　然后通过分子动力学模拟，对石英纳米中孔(>2nm)内的二氧化碳提高烷烃采收率微观机理进行了分子尺度的探索。二氧化碳由于与石英更强的相互作用，能够将原本吸附在岩石表面的烷烃置换到通道中间，使其从吸附态转化为自由态，有利于被开采。通过分析纳米孔内分子的朝向参数，可以区分吸附态和非吸附态的烷烃，从而计算出二氧化碳的置换效率，进而获得合适的二氧化碳注入比。同时，还计算了通道内烷烃的扩散系数，用于综合考虑二氧化碳的最优注入比。
　　随后，通过分子动力学模拟对石英纳米微孔(<2nm)内的二氧化碳竞争吸附的情况进行了深入的探究。在此极端受限情况下，烷烃由于受到两侧壁面的强相互作用，在孔内的吸附结构随孔径发生剧烈的变化，从而导致孔内烷烃的吸附密度和扩散能力发生震荡变化。在注入二氧化碳后发现，孔径越小反而二氧化碳置换效率越高。置换效率随压力的增加而上升，并且在最小混相压力附近出现拐点。通过分析从微孔到中孔的吸附结构变化，总结出了计算纳米孔内烷烃吸附量和二氧化碳置换效率的方法。针对此置换过程，本文以菲克定律为基础，导出了描述二氧化碳置换过程的数学模型。该模型与分子动力学模拟结果吻合良好，这也表明置换过程是以扩散为主。
　　最后，在研究了规则纳米孔内的竞争吸附规律的基础上，对复杂纳米多孔介质干酪根中页岩气的吸附解吸附情况进行了研究。在多孔介质内，甲烷的吸附能力随孔径的增加呈现指数衰减规律。由于孔喉结构的存在，部分吸附的甲烷无法在压力下降后从干酪根中解吸附出来，出现吸附滞后现象。对此，本文提出了“两次逾渗模拟”方法，能够快速预测干酪根内的吸附滞后程度，结果与分子动力学模拟一致，且速度快1-2个数量级。对干酪根中甲烷吸附滞后现象的研究也使我们对复杂纳米多孔介质中的吸附规律有了初步的认识。