由于二氧化碳具有丰富、无毒、可再生等特点,作为一种碳一资源已经被应用于合成化学领域,生产高附加值的能源产品和化学品。其中,CO₂还原功能化的策略自2012年被提出以后受到了极大的关注。从还原的角度,可将CO₂经过2-、4-、6-电子还原分别到甲酸、甲醛、甲醇水平;从官能团化（成键）的角度,可以构筑C–N、C–O、C–C键。因此选择将CO₂还原至不同的水平,并与亲核试剂反应将会得到多种多样的产物,这样大大拓宽了CO₂的应用范围,是一种具有吸引力的新方法。ILs（离子液体）具有性质稳定、环境友好、便于回收以及可设计性等优点,是理想的绿色催化剂以及溶剂。因此设计功能化ILs应用于CO₂的化学转化反应被认为是一种绿色可持续的策略。在本论文中,通过设计合成多种功能化的ILs催化剂,在胺参与下将CO₂选择性2-、4-、6-电子还原功能化得到甲酰胺、缩醛胺、甲胺产物。主要内容包括:设计并制备了咪唑基、DBU基等功能化的ILs,用于探究二级胺参与的CO₂还原甲酰化反应。其中十二烷基长链的溴代DBU,即[DBUC₁₂]Br（1-dodecyl-2,3,4,5,7,8,9,10-octahydropyrido[1,2-a][1,3]diazepin-1-ium bromide）作催化剂时,以苯硅烷作还原剂,在0.5 MPa CO₂、室温、无任何有机溶剂或者添加剂存在的条件下,最高以99%的收率得到甲酰胺。该催化剂易于回收,且可重复使用5次以上。通过DFT计算和控制实验证明,氢硅烷的活化在该反应中是至关重要的,而底物的活化相对来说不是必要的。其中ILs的阴离子Br￣可以活化氢硅烷,但是有活性位点的阳离子可能会通过氢键作用抑制阴离子的亲核性,从而影响反应的进行,由此证明双功能化ILs的说法可能不是很确切。发展了醋酸基离子液体[ⁿBu₄N]OAc（四丁基醋酸铵）催化的以CO₂、二级胺或一级胺和苯硅烷为原料,通过巧妙地控制CO₂的用量,最高以99%的收率选择性地合成缩醛胺以及甲基胺。当CO₂用量控制在1个当量时（相对于底物）,选择性得到具有挑战的C⁰物种缩醛胺类产物;增加CO₂用量至20个当量时,则会进一步还原得到CO₂ 6-电子还原功能化产物甲胺,实现了ILs催化的胺参与的CO₂选择性4-、6-电子还原功能化反应。该策略可以使用廉价的硅工业副产物PMHS（聚甲基氢硅氧烷）作为还原剂,成功地用于[ⁿBu₄N]OAc催化的各种二级胺存在下CO₂ 4-电子还原功能化到缩醛胺,在一定意义上为碳废弃物和硅废弃物的再利用,使其合成有价值的化学品提供了可持续发展的新方法。通过DFT计算、控制实验以及以前的报道,提出了一种合理的新途径,对4-电子还原过程和6-电子还原的热力学和动力学有利的本质进行了阐述。