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SO2作为重要的大气污染气体,主要来自于燃煤锅炉的排放。伴随其排放含量较高的气体是氮气和水蒸气,此外还有CO和CO2,所以研究脉冲放电脱除SO2的动力学过程,必须考虑氮气和水蒸气的影响。除此之外,脉冲放电等离子体特性也直接关系着SO2的脱除效率。本文采用荧光发射光谱方法,研究了脉冲放电的特性参数、水分子的激发解离,以及SO2的激发过程,得到了创新性研究成果。
本文首先对掺有痕量Ar的大气压N2气脉冲放电等离子体特性进行了实验研究。依据荧光谱线强度正比于粒子数分布原理,借助于Ar不同激发电子态跃迁荧光强度,采用谱线相对荧光强度比值法和玻尔兹曼曲线斜率法,对脉冲流光放电和介质阻挡放电(DBD)等离子体的电子激发温度、电子密度进行了实验测量。结果表明:由玻尔兹曼斜率法所得脉冲流光放电和DBD放电等离子体的电子激发温度分别为(7474±500)K和(4041±400)K,均高于相对荧光强度比值法所得电子激发温度(6725K±1500K和3887K±1500±);两种放电等离子体的电子密度分别为15.76175×1015cm-3和10.35165×1015cm-3;两参数的空间分辨测量结果与气体放电理论推测很好的符合。
其次对标准大气压下H2O分子脉冲放电等离子体激发解离动力学过程进行了实验研究。得到了H2O的脉冲流光和DBD放电荧光发射谱,将强荧光谱线归属为N2(C3Пu→B3Пg)、OH(A2Σ+→X2П)、Hα辐射跃迁,最大区别是DBD放电中没有出现Hα辐射;对脉冲流光中N2337.2nm、OH308.4nm、H656.5nm荧光谱线时间分辨测量结果表明,OH*和H*荧光信号分别滞后N2*7.4ns和17.6ns,推断。H2O的主要激发解离通道为:H2O与高能电子发生非弹性碰撞激发,解离成激发态OH和基态的H;空间分辨测量表明,在距负电极0.5mm附近活性粒子浓度最高,正好对应流光放电的负辉区。
通过分析SO2脉冲流光放电荧光发射光谱,将237.3nm和330nm、370nm、430nm处光谱弥散包络分别归属为SO自由基A3П→X3Σ和SO2分子B1B1→X1A1、A1A2→X1A1、α3β1→X1A1的荧光辐射跃迁;少量氧气条件下SO2脱除包括氧化和还原两种通道,产物分别是SO3和S原子。其中SO自由基是SO2脱除过程中的重要中间产物,主要是通过高能电子将SO2分子直接离解或激发至高电子激发态后离解生成。