日益恶化的环境使大气污染防治问题越来越受到重视,日益严格的NOx排放标准给大气污染治理提出了更高的要求。目前应用最为广泛的V2O5-WO3/TiO2系SCR催化剂越发无法适应新的脱硝环境,无法满足新的脱硝性能需求。探索出新型烟气脱硝技术和烟气脱硝催化剂已迫在眉睫。本文通过两个方面制备出新型催化剂:1、利用纳米结构优势,从催化剂微观结构优化催化性能。2、利用最具脱硝潜力的Mn、Ce氧化物作为活性组分替代V,增强催化剂活性。首先,采用水热法制备纳米结构的CeO₂催化剂。通过反复实验校正,最终制备出纳米粒子和纳米棒状CeO₂催化剂。以商用CeO₂作为参比,研究了结构对催化剂性能的影响。结果表明,催化剂微观粒子越小,催化性能越强,但抗高温失活性能有所下降。对催化剂进行BET表征发现,纳米结构能够明显增大催化剂比表面积,但大部分为1-2nm的微孔结构,对催化性能没有明显的提升作用。利用XPS、NH₃-TPD和电镜表征各催化剂后发现,纳米棒状CeO₂表面具有最多的酸性位和表面吸附氧。电化学性能测试方面,纳米棒状CeO₂具有更多的活性分子,使得棒状催化剂能够在低温和中高温区表现出最好的催化性能。但也由于粒子较小,对温度的敏感性比较高,更加容易高温失活。其次研究了Mn负载对催化剂性能的影响。同样利用水热法,以KMnO4为原料,将Mn负载到了纳米结构CeO₂表面。电镜结果显示,Mn是以包裹的形式负载到CeO₂表面。Mn负载后催化剂微观离子变大,增大了催化剂的孔径和比表面积,一定程度上促进了催化性能的提升。CeO₂基体形貌几乎没有改变,MnOx在表层以片状结构存在,且呈现+2、+3和+4多种价态。Mn负载后催化剂表现出了良好的低温催化活性,同时降低了高温失活效应的起始温度。通过电化学分析知道Mn具有更强的氧化还原性能和循环性能,负载量比较大的纳米棒状催化剂,表现出了更好的催化剂活性。最后研究了催化剂中Mn、Ce之间的协同作用机理。实验对比了负载前后催化剂和纯MnOx的脱硝性能。结果显示,复合催化剂性能不仅高于纯纳米CeO₂,还表现出了比纯MnOx更高的催化活性,证明了催化剂不同成分间协同作用的存在。复合催化剂的热重分析结果同样证明了Mn、Ce之间存在明显的协同效应。根据Mn、Ce催化剂的催化机理,分析得出了复合催化剂脱硝协同作用机理:Mn氧化物充当活性物质,通过自身氧化还原的循环作用完成脱硝反应;Ce氧化物作为助催化剂,以强氧化性能促进MnOx的氧化,以高的储氧能力为催化反应补充吸附氧,自身被MnOx还原。还原得到的Ce2O3经过O2氧化为CeO₂,并进一步转化O2为吸附氧。