甲异羟肟酸的辐射稳定性研究

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在未来十五年,我国将大力发展核能,因此核燃料后处理已成为我国当务之急。甲异羟肟酸(FHA)具有很强的配位性能,能与四价锕系元素的离子形成稳定的亲水性络合物,作为络合剂在核燃料后处理PUREX流程中有很好的应用前景。但是FHA在辐照场中会发生辐射降解,而有关FHA辐解研究,国内外文献尚未见报道。本论文用紫外分光光度法、气相色谱法和化学法等,对FHA水溶液在γ辐照场中的辐解产物进行了定性和定量研究,并对FHA水溶液辐解机理进行了研究。具体的研究工作是在10-1000kGy的吸收剂量范围内,对FHA的水溶液、FHA-硝酸的水溶液、FHA-硝酸-甲基肼的水溶液,辐解产物进行定性和定量研究。 FHA水溶液辐解产物中有氢气、一氧化碳、铵离子、甲醛,还有未辐解的FHA。氢气的体积分数随剂量的增加而增大,但随FHA本身浓度的关系不明显;一氧化碳只有在剂量很高时才产生,而且其体积分数很低;铵离子和甲醛的浓度都比较高,但是和FHA本身浓度以及剂量的关系不明显。辐解产物中有可能存在甲醇,但未检测到,可能由于样品放置时间过长,甲醇被空气所氧化。 FHA-硝酸的水溶液辐解产物中有氢气、一氧化碳、铵离子、甲醛、甲醇等。氢气的体积分数随剂量的增加而增大,但是随硝酸浓度的增加而减小;一氧化碳只有在剂量很高时才产生,而且其体积分数比较低;铵离子的浓度并不高;甲醛的浓度比较高,但是与硝酸的浓度以及剂量的关系并不明显;甲醇的含量很低,与硝酸的浓度以及剂量的关系并不明显;FHA在硝酸中的稳定性比较差,当硝酸浓度为0.5mol/L,样品中就没有FHA剩余。 FHA-硝酸-甲基肼的水溶液辐解产物中有氢气、一氧化碳、铵离子、甲醛、甲醇,还有未辐解的FHA。氢气的体积分数随剂量的增加而增大,但和甲基肼浓度的关系不明显;一氧化碳只有在剂量很高时才产生,而且其体积分数很低;铵离子浓度比较高,有的甚至大于FHA本身的浓度(0.2mol/L);甲醛的含量比较高,但和甲基肼浓度的关系不明显;甲醇的含量很低,而且与甲基肼的浓度以及吸收剂量的关系并不明显;加入甲基肼后,FHA的稳定性有所增加。
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