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含碳气溶胶是大气气溶胶的重要组成部分,在PM2.5中占20-60%的重量。从总量上主要分为有机碳OC和元素碳EC,统称为碳质组分。本研究选择清华园、昌平和密云分别代表北京城区、郊区和背景点,在PM25连续采样的基础上,首先从总量上分析了含碳气溶胶质量浓度的时空变化特征和可能来源。结果表明,碳质组分OC、EC质量浓度采暖期浓度高于非采暖期,日均、周均、月均以及季均浓度与PM2.5及SO2呈大致同步变化趋势,反映了燃煤排放的贡献。三个站点OC/TC值以及TC/PM2.5比较接近,约为~80%和~20%。2001年9月至2004年10月期间,各种污染物年均值都有不同程度的下降,第三个采样年较第一个采样年OC、EC、PM2.5和SO2分别下降了32%、15%、10%和50%。重要时段OC、EC实时监测结果表明,碳质组分浓度呈逐时变化特征。浓度峰值出现在上午7:00前后和晚上21:00前后两个时间段,浓度低值出现在下午15:00前后。反映了机动车排放的贡献和气象条件的协同影响。采暖期、非采暖期OC/EC比值频数分别呈单峰正态分布和双峰分布。这种差异反映了不同季节燃煤排放源的变化与二次有机气溶胶贡献。
其次,通过对样品萃取条件、有机酸衍生化条件以及分离净化条件的探索,建立了基于固相萃取技术的气溶胶样品前处理方法,应用GC/MS定量检测了25种正构烷烃、16种PAHs和35种有机酸组分,并从单个化合物的角度研究含碳气溶胶的有机组成和来源。结果表明,正构烷烃奇数碳优势明显,采暖期、非采暖期碳数分布分别呈双峰型(C21、C29)和单峰型(C29),质量总浓度冬季高于其它季节。PAHs碳数分布采暖期以4环为主,反映了燃煤的贡献;非采暖期以5、6环为主,汽车尾气特征明显。一元有机酸偶数碳优势明显,C16、C18是主峰碳。二元酸以草酸、丙二酸为主,夏季浓度高于其它季节。应用特征参数法和主成分分析法(PCA)分析了有机气溶胶来源,结果显示,燃煤、高等植物蜡排放是正构烷烃两大主要污染源,燃煤、机动车排放和油品挥发是PAHs的主要污染源,累计方差贡献率87%;油烟、高等植物蜡、二次反应转化是有机酸的主要来源,累计方差贡献率81%。