改性碳纤维纸负载Pt电极的设计及电催化性能研究

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碳纤维纸负载电极,也可称作气体扩散电极,在燃料电池、金属空气电池和其他电催化等领域具有广泛应用前景。碳纤维纸作为电极的重要组成部分,对气体扩散电极性能、电子传导以及催化剂的负载有着重要影响。本研究通过对碳纤维纸改性,并采用电沉积纳米Pt制备具有协同电催化性能的新型气体扩散电极,研究了浓硝酸还原和氧还原等电化学性能。
  采用电化学循环伏安法活化及高温处理(Ar中)的方法对碳纤维纸改性。研究发现,改性后碳纤维纸表面粗糙度明显增加,较高的处理温度使碳纤维的石墨晶结构发生变化,边缘缺陷含量增加;碳纤维表面氧元素含量明显下降,而氮元素含量变化甚微。改性的碳纤维纸电极在4M浓硝酸电化学还原反应中,还原峰电流密度达到了507.8mAcm-2,而活化的碳纤维纸仅为464.2mAcm-2,这证明高温处理过程可显著提升碳纤维纸的电催化活性。采用循环伏安法在改性碳纤维纸上电沉积负载纳米Pt制备气体扩散电极(Pt/ACFP )。研究发现,在Pt/ACFP700电极中Pt纳米粒子生长更为均匀,其尺寸在50nm~100nm之间,Pt纳米颗粒主要沿[111]生长晶面,具有较高的结晶度;与Pt/CFP相比,Pt/ACFP700电极的ECSA可达80.03m2g-1Pt,表现出优异的电化学活性。
  气体扩散电极的电催化性能研究。在4M浓硝酸中研究了气体扩散电极还原活性,发现Pt/ACFP700电极在低电位下观察到NH3生成峰,其电流密度为110.6mAmg-1Pt,而未改性的碳纤维纸负载纳米Pt电极(Pt/CFP)电流密度仅为37.6mAmg-1Pt;在高电位下,可以观察到HNO2自催化还原峰,其最大电流密度为1058.9mAmg-1Pt,说明新型气体扩散电极具有较高的协同电催化浓硝酸还原活性。运用在线气相质谱检测分析可知,其气体还原产物为NO和N2O,未检测到NH3。同时,在酸性和碱性条件下研究了气体扩散电极氧还原性能。氧还原测试结果表明,制备的气体扩散电极具有良好的氧还原催化活性。在碱性条件下,Pt/ACFP700电极氧还原起始电位达到了0.965V,并表现出较好的电化学稳定性。该新型气体扩散电极的研究为电催化领域高性能电极材料的设计提供了新思路。
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