铁单原子双功能催化剂的合成及其在可充锌空气电池中的应用

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在能源危机和环境污染的背景下,发展新型能源转换器件已经成为社会快速发展的迫切需求之一。可充锌空气电池作为一种新型的能源转换器件,具有低成本、高储量和高能量密度等优势而受到科学研究者们的关注。可充锌空气电池的空气电极在放电过程中发生氧还原反应(ORR),在充电过程中发生析氧反应(OER)。然而OER和ORR的动力学反应过程较为缓慢,这大幅度降低了可充锌空气电池的能量转换效率。所以,合理设计适用于OER和ORR的双功能催化剂对促进可充锌空气电池的发展与大规模使用已经刻不容缓。Fe单原子催化剂作为热门的纳米材料之一,因其具有较高的催化选择性和稳定性而广泛应用于各个领域。然而该催化剂合成过程较为复杂,高温热解等过程极易产生其他杂质,而造成催化剂催化活性大幅度下降。所以如何有效合成高活性、选择性的双功能Fe单原子催化剂并将其应用于可充锌空气电池是一项挑战。基于以上思路,本论文利用喷雾干燥和硬模板法构筑了新型的石榴状双功能Fe单原子催化剂作为空气电极,并组装可充锌空气电池。本文通过SEM、TEM等对其进行表征,并且测试其电催化性能。进一步通过改变实验条件的方法合成不同的对比样,对Fe单原子电催化剂性能优异的原因进行探索。本文的主要研究成果如下:(1)使用喷雾干燥和硬模板法制备了新型的三维石榴状Fe单原子电催化剂,制备的电催化剂具有小球堆积成大球的石榴状结构和丰富的孔道结构。(2)通过喷雾干燥的方法合成的Fe–N–C-2催化剂具有良好的OER和ORR电催化活性。在ORR电催化测试中,其起始电位和半波电位接近商业Pt/C,且稳定性优异。同时,在OER电催化测试中,Fe–N–C-2的过电位和塔菲尔斜率都比贵金属催化剂Ir O2低。并通过实验对其性能影响因素进行探索。(3)基于能与贵金属催化剂相媲美的OER和ORR电催化性能,利用所合成的Fe–N–C-2电催化剂组装可充锌空气电池,与Pt/C+Ir O2贵金属催化剂相比,该电池具有良好的可充性以及充放电循环稳定性。
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