晶格常数是决定固体材料物理性质和化学特性的一个重要参数，长期以来，人们一直希望能够利用晶格常数来操控材料性质。磁性作为材料重要内禀属性之一，同样与晶格常数的大小相关联。近些年来，磁性在电子输运中的成功应用，如巨磁电阻效应，激发了对磁学研究的热情，尤其是低维磁学。其中，主要的研究热点集中在自旋相关电子学以及结构与磁性的关联性上。本博士论文在结构与磁性的关联性问题上选择了几个有意义的课题，主要包括在实验上实现晶格常数和元素成分的连续调控，亚稳态晶体结构的fcc-Fe和bcc-Ni的磁性，以及直接耦合铁磁双层薄膜的奇异性质等。（1）我们通过结合成分组合化学和分子束外延，发展了一套和普通超高真空分析技术相兼容的连续调控晶格常数和化学元素成分的实验技术，即晶格常数梯度和成分梯度。晶格常数梯度的实现，使我们有机会去更为直接地调节材料的物性。同时，成分梯度又为研究合金薄膜提供了自由的成分参数x。这两种实验技术在物理学和化学领域中将会有广泛的应用。（2）通过分别调节晶格常数和界面Au元素的成分，我们研究了纳米磁学中一个长期困扰人们的fcc-Fe基态磁性的问题，发现自旋密度波随晶格常数的膨胀和表面化学元素的改变相当稳定，从而反映出了人们一直关心的体相fcc-Fe的本征磁性。（3）在直接铁磁耦合的c（2×2）Mn／Ni体系上，我们发现利用氧在Mn表面的吸附，可以将Mn和Ni之间的磁性耦合从铁磁耦合调节为反铁磁耦合。使人惊奇的是，Mn／Ni耦合体系的居里温度在吸附氧前后都比相应Ni薄膜的要低，与一般预期的结果相反。通过Monte Carlo模拟我们发现，实际上Mn原子之间是反铁磁耦合，而实验中观测到的平行排列是被Mn-Ni之间的耦合约束而成的。此外，还发现半层Mn的覆盖会导致Ni／Cu（001）自旋重定向转变提前发生。（4）我们还首次在非磁性衬底GaAs（001）上制备得到了自然界不存在的单晶bcc结构的Ni。我们测定了它是铁磁性的，磁矩为（0.52±0.08）μB／atom，居里温度为456K。我们还发现bcc Ni的立方磁各向异性常数K₁是正的4.0×10⁵erg·cm^-3，与fcc的-5.7×10⁴ erg.cm^-3相反，其易磁化轴沿着<100>方向。bcc-Ni与fcc-Ni在各向异性上的差异归因于电子态的不同，这在角分辨光电子能谱中得到了反映。