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随着计算机技术和量子化学理论的不断发展，量子化学计算已经在大气化学、纳米材料、生物医学等领域发挥着重要作用。本文用量子化学方法研究了N2O-N2O、HF-N2O和Tm@C82三个复合物体系。主要研究内容概述如下：
首先，我们构建了N2O-N2O体系的一个从头算分子间势能面，然后通过束缚态计算研究了体系的振转光谱，同时也验证了该势能面的精度。我们发现在这个势能面上有三个共面的局域极小点。它们分别对应于实验上观察到的一个平面非极性构型和两个等价的平面极性构型，并且非极性构型比极性构型更稳定。根据束缚态计算得到了体系的分子间振动频率和极性结构的转动光谱，并通过波函数分析考察了两个等价的极性构型间的量子隧穿效应。我们发现波函数节面的取向对分子间振动频率的归属非常重要。此外，波函数分析表明，体系处在分子间高振动激发态时，两个等价的极性结构之间存在量子隧穿效应。
其次，我们研究了HF-N2O体系的分子间势能面和转动光谱。从我们构建的势能面可以看出，HF-N2O体系具有直线结构和弯曲结构两种构型，并且两种构型的稳定性相当。然而，在这两种结构中存在不同的氢键，分别为直线型F-H…N氢键和弯曲型F-H…O氢键。基于新势能面，我们求解了体系的束缚态。根据求解束缚态所得的振转能级计算了两种构型下的转动跃迁频率、光谱参数、平均结构参数，并与相关实验结果进行了比较。我们发现，我们构建的势能面具有很高的精度，同时我们推测实验上对弯曲结构下的b型跃迁的归属是错误的。
最后，我们用密度泛函理论研究了内包金属富勒烯Tm@C82的几何结构和电子结构性质。结果表明金属富勒烯Tm@C82存在三种比较稳定的异构体，分别具有C5,C2和C2，对称性。我们还模拟了这三种稳定结构的紫外光电子谱(UPS)，并通过与实验测得的UPS谱的比较，对Tm@C82(Cs)的碳笼结构进行了重新归属。最后，我们分析了内包Tm原子与碳笼之间的相互作用，指出这种相互作用是9种C82异构体分别内包一个金属原子后，相对稳定性顺序发生巨大变化的主要原因。