近几十年来,随着城市化和工业化进程的加快,城市环境污染问题明显增多。城市地表灰尘是环境中各种污染物质的重要载体,对城市环境质量的监测具有指示作用。在各类污染物中,重金属和多环芳经(Polycyclic Aromatic Hydrocarbons,PAHs)对人体健康和城市环境系统危害较大。城市地表灰尘可通过呼吸吸入、皮肤接触和手口摄入等途径进入人体,对人体健康产生严重危害,特别是对老人和儿童的危害更大。研究发现,累积在人体的重金属可导致呼吸系统疾病、肾脏疾病、癌症、儿童生长发育迟缓和许多其他不良健康影响。多环芳烃具有致毒、致癌和致突变作用,对人类健康危害极大。环数较多的多环芳烃对人体健康造成影响更大,如基因突变和癌症等。苯并[a]芘是最危险的多环芳烃之一,被美国环保局列为可能的致癌物质。因此,开展城市地表灰尘重金属和PAHs污染研究对于了解城市环境质量变化具有重要的意义。然而,目前,国内外学者对地表灰尘重金属和PAHs污染研究大多数都在发达国家或发展中国家的大城市(如北京、上海、南京等)进行,而快速工业化和城市化的中小城市开展过少量研究,尤其是中国西北部干旱半干旱地区中小工业城市相关研究更少,而这些地区由于环境保护意识薄弱和污染处理技术落后等,相对于大城市而言,其环境问题更严重。近年来,包头市存在严重的环境污染问题,然而,对更易与人体接触、对环境危害更大的城市地表灰尘重金属和PAHs污染研究没有相关文献报道。本论文就包头市地表灰尘中的12种重金属和16种优控PAHs开展研究,分析包头市城区地表灰尘中重金属和多环芳烃的含量及时空变化特征,评价包头市城区地表灰尘中重金属和PAHs的环境污染程度和健康风险,识别包头市地表灰尘重金属和PAHs的可能来源和解析出各种来源对每种重金属和PAHs的贡献率,最后探究包头市城区地表灰尘重金属和PAHs的复合污染特征。主要研究结论如下:(1)包头市城区地表灰尘中重金属Ni、V和As的平均含量小于或接近于河套平原土壤背景值,而Ba、Co、Cr、Cu、Mn、Pb、Zn、Cd和Hg平均含量均高于河套平原土壤背景值。灰尘中Co、Cr、Pb、Cd、Hg富集明显,应重点关注治理。Ba、Pb、Zn、Hg在商业区含量最高,Cr、Cu、Mn、Ni、V、Cd和As在工业区含量最高,Co在主干道含量最高。Ni、V、Mn和Cr含量的空间分布特征较相似,由研究区西部向东部其含量逐渐减少,这与研究区西部分布有污染较重的工业企业有关。2012年和2014年的包头市地表灰尘重金属含量进行比较发现,重金属Ba、Co、Mn、Pb、V、Zn有下降的趋势,而Cr、Cu、Ni有上升趋势,其中,Cr的变化最大。包头市城区地表灰尘中各重金属元素地累积指数的平均值由大到小依次为Co>Cr>Hg>Cd>Pb>Cu>Ba>V>Zn>Mn>Ni>As,说明,包头市城区地表灰尘中Co、Cr、Hg污染较严重,应重点关注。包头市地表灰尘重金属的污染负荷指数范围为0.87～4.38,平均值为1.76,属于偏中度污染,总体污染水平由西向东逐渐减小,在研究区西部河西工业园区污染最严重,九原区及赛罕塔拉生态园附近污染较轻,甚至无污染。各功能区总的潜在生态风险指数大小排序为商业区>文教区>工业区)>居住区>主干道>公园广场。包头市地表灰尘中各重金属元素的存在形态差异较大,Co和Zn的赋存形态以乙酸提取态为主,Cr、Mn,Ni、Cu、Pb、Ba、As、V以残渣态为主,其中Co、Zn和Cu易迁移,生态风险较大,应重点关注。包头市城区地表灰尘重金属健康风险评价结果显示,经手-口摄入是包头市地表灰尘非致癌暴露风险的主要途径。总体来说,因接触灰尘重金属而导致的健康风险儿童高于成人。Ba、Pb、Zn都在商业区地表灰尘中有最大非致癌风险指数,Cr、Cu、Mn、Ni、V、As在工业区地表灰尘中有最大的非致癌风险指数。Co在主干道地表灰尘中有最大的非致癌风险指数,Cd在公园广场地表灰尘中有最大的非致癌风险,Hg在文教区地表灰尘中有最大的非致癌风险指数。多元统计分析法和正定矩阵因子分解模型结果显示,包头市地表灰尘重金属的污染来源主要有自然源、混合源、建筑源、工业源等,其中Ni、V和As以自然源为主,自然源对Ni、V和As的贡献率分别为55.56%、44.48%、73.55%。重金属Ba、Cu、Pb、Zn、Cd、Hg主要以工业和交通活动产生的混合源为主,该源对这 6 种元素的贡献率分别为 50.93%、60.69%、65.64%、72.21%、46.45%、40.57%。Co主要来源于建筑施工或装修,以及建筑材料的风化和腐蚀(建筑源),贡献率高达67.71%。灰尘中Cr和Mn的累积主要受工业源的影响,该源对Cr和Mn的贡献率分别为50.17%和42.28%。(2)包头市城区地表灰尘16种优控PAHs中,苯并[k]荧蒽的平均含量最高,蒽的平均含量最低,PAHs主要以高环PAHs为主。萘、二氢苊、菲、荧蒽和二苯并[a,h]蒽的含量在商业区最高,苊、芴和芘的含量在工业区最高,蒽、苯并[a]蒽、窟、苯并[k]荧蒽、苯并[a]芘、苯并[g,h,i](?)和茚并[1,2,3-cd]芘的含量在居住区最高,苯并[b]荧蒽的含量在主干道最高。与我国土壤污染风险筛选值和管制值比较,包头市居住区和商业区地表灰受多环芳烃污染较严重,应该重点关注治理。与Maliszewska的欧洲农业土壤PAHs污染标准比较,包头市商业区地表灰尘PAHs污染最严重。与加拿大农业土壤治理标准比较,包头市城区地表灰尘已经受到PAHs的严重污染。与荷兰土壤评价和治理标准比较,包头市城区地表灰尘中苯并[k]荧蒽、荧蒽和萘,存在较大生态风险。尼梅罗综合指数显示,所有功能区地表灰尘的PAHs综合污染指数都大于3,属于重污染,说明包头市PAHs污染的风险等级极高,相关部门应重点关注。对于包头市城区地表灰尘PAHs的3种暴露途径,手-口摄入暴露途径是主要的途径,包头市城区地表灰尘PAHs对儿童的总致癌风险高于成人。异构体比值法分析、多元统计分析和正定矩阵因子分解模型结果显示,包头市地表灰尘中PAHs的主要来源为热解源,个别地区灰尘PAHs来自石油类产品和化石燃料低温燃烧源。包头市地表灰尘中萘、苊、菲、蒽、苯并[a]蒽、苯并[b]荧蒽、苯并[k]荧蒽、苯并[a]芘、苯并[g,h,i](?)、茚并[1,2,3-cd]芘的来源以燃烧源为主,燃烧源对这 10 种 PAHs 的贡献率分别为 68.98%、59.11%、41.91%、44.21%、50.45%、86.93%、75.62%、55.24%、87.41%、81.31%。石油源对二氢苊、芴、荧蒽、荧蒽、屈、二苯并[a,h]蒽的贡献较高,贡献率分别为100%、92.49%、82.22%、56.63%、51.68%。其他来源对包头市地表灰尘中16中多环芳烃的贡献率较小,对菲的贡献率只有17.33%,对蒽的贡献率为16.74%,对苯并[g,h,i]花的贡献率也只有12.59%。(3)包头市城区地表灰尘中重金属含量与灰尘理化指标和常量组分的相关性程度较高,而地表灰尘中PAHs含量与灰尘理化指标和常量组分的相关性程度都较低,此外,包头市城区地表灰尘中重金属和多环芳烃的相关性也不显著,只有个别重金属和多环芳烃表现出来了一定的显著性。重金属和PAHs的二元LISA图表明,重金属和多环芳烃之间的高-低、低-高、低-低和不显著类集聚情况有很大的不同,但大部分重金属和多环芳烃的相同高值集聚区出现在研究区西部的河西工业园区附近和东河区南部。