碳团簇中基于热激发电子态的辐射冷却

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碳团簇自富勒烯被发掘之后就受到了广泛的关注,目前在物理学、材料学以及化学等多个领域都有很多的基础研究以及相关的应用基础研究。另一方面,微观层面的辐射冷却作为单分子反应中一种重要的反应通道,近年来在原子物理、天体物理学等领域的发展非常迅速。对于碳的大分子(例如富勒烯)以及阴离子型团簇的辐射冷却目前在国内外都有很多的研究和分析,而在碳的阳离子团簇领域,尤其是实验方面,还存在空白。本论文通过激光烧灼源制备出碳团簇阳离子(CN+,N=8,10,13-16),之后利用首都大学东京的TMU储存环首次对阳离子型碳团簇的自发衰退以及激光激发后的衰退进行了测定和分析,并通过理论分析与实验数据统计相结合的方式对实验中的碳团簇的衰退表现进行了分析总结,主要内容及结果如下:利用激光烧灼石墨的方式制备得到了碳团簇,并通过加速电场筛选出了阳离子型碳团簇。通过使用储存环对导入进去的碳团簇进行质量筛选,并分析了团簇源的纯净性,以及发现并讨论了实验峰谱中存在的小峰问题,及其对实验结果的影响。在这之后,让实验中的团簇在储存环中进行自发衰退,然后通过使用不同种波长的激光(480nm(2.58eV)、520nm(2.38eV)、620nm(2.00eV)以及625nm(1.98eV)等),在不同的时间点(0.2152ms、0.4335ms、0.6942ms、0.7278ms、0.7444ms和0.8511ms等)对碳团簇进行激光激发。并在之后,通过振动频率、能级密度等在理论层面对实验进行了分析和讨论。通过分析首先了解了峰谱中出现的小峰问题对实验结果并无影响。而且对于碳团簇CN+(N=13-16)来说,在激光激发前后,衰退形式保持了很好的一致性。此外,在实验中我们确实发现了对于实验中的碳团簇阳离子来说,存在一种衰退通道对碳团簇原本的自发衰退产生了一种指数形式抑制作用,并且这个过程中还伴有复发性荧光的现象发生,即我们通过实验探测到了辐射冷却的存在,并在理论层面对整个过程进行了讨论分析。最后,我们还通过实验得出了六种碳团簇阳离子的冷却速率常数,其中C8+的速率常数最大,为2.6×104s-1,而C+13则有最小的速率常数,其值4.4×103s-1
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