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气体膜分离技术具有工艺简单、投资费用低、占地面积小等优点,在气体分离脱颖而出。金属-有机骨架化合物(MOFs)作为一种新型材料,具有很大的比表面积及孔隙率,在气体储存及分离方面表现出优于传统材料的性能。在众多MOFs中,Cu3(BTC)2对CO2具有较高的吸附亲和力,有很大的研究价值。本文将Cu3(BTC)2与聚合物聚二甲基硅氧烷(PDMS)共混制备改性PDMS/聚醚酰亚胺(PEI)复合膜,以气体的扩散系数、溶解度系数、渗透系数及分离系数为评价参数,研究Cu3(BTC)2对PDMS/PEI复合膜气体分离性能的影响及其原因。本文制备了PDMS/PEI非对称平板复合膜,考察了温度、压力与复合膜分离性能的变化关系。结果表明：在一定进料压力下,温度升高可增大CO2、CH4、O2和N2的扩散系数,02和N2的溶解度系数,以及CH4、O2和N2的渗透系数,而降低O2/N2、CO2/O2和CO2/CH4的分离系数；在一定温度条件下,进料气压力增大,膜的压缩效应强于溶胀效应,使四种气体的扩散系数减小,溶解度系数和渗透系数增大,而分离系数基本不变。将金属有机骨架化合物Cu3(BTC)2填充到PDMS中制备改性PDMS/PEI复合膜,并考察了操作温度、压力和Cu3(BTC)2填充量对改性复合膜分离性能的影响。结果表明：Cu3(BTC)2添加至PDMS/PEI复合膜,可降低膜的压缩效应,增大气体分子扩散通过的自由体积,同时降低气体的扩散活化能及渗透活化能,有利于气体在膜中的扩散渗透；在一定进料压力下,随着温度的升高,气体的扩散系数增大,溶解度系数、渗透系数及分离系数均减小；一定温度下,随着进料气压力的升高,气体的扩散系数、渗透系数均增大,而分离系数基本不变；气体在改性复合膜中的扩散系数、渗透系数和分离系数均大于未改性复合膜的；当Cu3(BTC)2填充量为25%时,膜的分离性能最佳,与未改性复合膜相比,CO2、CH4、O2和N2的扩散系数增幅分别为120%、117%、109%和112%,渗透系数增幅依次为33%、17%、27%、26%,O2和C02/N2的分离系数也有所提高,其增幅依次为13%、0.6%、5.4%。对Cu3(BTC)2填充量为25%的改性PDMS/PEI复合膜分离CO2/CH4过程进行了理论计算,结果表明：在一定温度、进料压力及混合气组成下,随着进料流量的增加,CO2的渗透系数增大,而CO2/CH4的分离系数和CO2的回收率下降；在一定温度、进料压力及流量下,随着CO2/CH4混合气中CO2浓度的上升,CO2/CH4的分离系数、CO2的回收率和渗透系数均增大；Cu3(BTC)2改性PDMS/PEI复合膜适用于低流量、CO2高浓度的CO2/CH4混合气的分离回收。