石墨烯的制备、改性及其吸附性能研究

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近些年来,随着我国社会工业化进程的加速,含有大量污染物(如重金属和有毒有机污染物等)的工业废水排入河流,导致水质污染状况日趋严重。为保障饮用水及水环境的安全,国家制定了严格的污水排放标准,这就要求产生大量工业废水的纺织、皮革、塑料等行业在排放污水时要对污水进行有效地处理,从而降低废水对水环境的危害。因此,寻求先进高效的新型环保吸附材料来净化水质已成为国内外水质净化处理领域的热点研究课题。本论文以石墨烯、海藻酸钙/氧化石墨(CAGO)吸附材料为研究对象探讨了这两种材料对水中亚甲基蓝的吸附性能与吸附机理以及氧化锰/氧化石墨烯(MOGO)为研究对象探讨其对水中氟离子的吸附性能研究。   采用改进的Hummers方法制备了氧化石墨烯,用水合肼还原氧化石墨烯制备了石墨烯。石墨烯的物理化学性能通过透射电镜(TEM),比表面积(BET),红外光谱(FTIR),拉曼光谱(Raman)和X射线衍射(XRD)等手段进行表征。研究了初始pH,接触时间,温度和吸附剂加入量等参数对石墨烯吸附亚甲基蓝吸附过程的影响。实验所得数据符合等温线Langmuir模型,且在20℃条件下从Langmuir方程中算的最大吸附量为153.85mg/g,这说明石墨烯是一种好的吸附亚甲基蓝的材料。动力学研究表明石墨烯吸附亚甲基蓝的过程符合准二级动力学模型。热动力学数据表明石墨烯吸附亚甲基蓝是一种自发、吸热的过程。   氧化石墨烯在污水处理方面的应用已经得到了研究,但氧化石墨烯容易分散于水中,且对人体细胞的生物毒性限制了它在环境保护中的实际应用。本文中,利用溶胶凝胶的方法制得了一种新的环境友好型的吸附材料——CAGO。研究了溶液初始pH,接触时间,温度,吸附剂加入量等各种参数对吸附过程的影响。用Langmuir和Freundlich模型对石墨烯和CAGO吸附亚甲基蓝的吸附等温线进行了拟合,CAGO吸附亚甲基蓝的过程符合Langmuir模型和Freundlich模型。在25℃条件下,从Langmuir方程中算的最大吸附量为163.93mg/g。实验过程符合准二级动力学模型,内扩散模型拟合结果说明吸附过程不仅仅是速率可控机制,还有其他的机制控制。热力学数据说明CAGO吸附亚甲基蓝是放热过程。   制备了一种新型的吸附剂——MOGO,利用TEM,XRD,FTIR和BET进行了表征。吸附结果说明pH在5.5-6.7范围内氟离子的去除率最大。Langmuir等温线模型表明氧化锰/氧化石墨烯的氟离子最大吸附量是11.93mg/g,是氧化石墨烯最大吸附量的8.34倍。动力学模型用准一级动力学,准二级动力学和内扩散模型进行了拟合分析。热动力学结果说明MOGO对氟离子的吸附是一种自发的、吸热过程。
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