【摘 要】
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干法脱硫剂在液化气脱硫领域应用广泛,然而硫容低、原料适应性差是该工艺存在的主要问题。本文在获得高效铁基脱硫剂的基础上,将含氮官能团引入到活性炭表面,详细考察了含氮
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干法脱硫剂在液化气脱硫领域应用广泛,然而硫容低、原料适应性差是该工艺存在的主要问题。本文在获得高效铁基脱硫剂的基础上,将含氮官能团引入到活性炭表面,详细考察了含氮结构类型、铁物种存在形式以及铁物种数量对脱硫性能的影响,确定了活性炭表面含氮结构与铁物种之间的协同关系,为高硫容、原料适应性强的铁基脱硫剂的制备提供理论基础。采用NH3热处理的方法将含氮结构引入到活性炭表面,并通过控制热处理温度、还原时间调控铁物种的类型和含量。结果表明,在液化石油气脱硫反应过程中,氮掺杂能够明显提升活性炭的脱硫性能,发现起到关键促进作用的是吡啶型含氮结构。α-Fe2O3为主要脱硫活性组分,而立方相Fe3O4也可以参与反应并具有一定促进作用,两者之间存在最优的匹配关系:Fe3O4/α-Fe2O3的比值在11.2之间时脱硫剂脱硫性能较优。研究发现,在热处理过程中铁物种能够与含氮结构发生键合,生成关键的Fe-N-C结构,这种新结构提高了铁物种的分散程度并使其保持稳定,从而显著的提高了脱硫性能。需要指出的是,在液化石油气脱硫反应过程中,生成的含硫化合物主要为二硫化物(RSSR)、单质硫、Fe2(SO4)3,这些化合物会吸附在脱硫剂表面,掩盖脱硫活性位、并使其中毒,本文采用的惰性气氛下的高温再生法,具有显著的再生效果,再生率可达83%。
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