面向环境与生物样品分离分析应用的功能化磁性吸附剂的设计与合成

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近年来,对包括环境和生物样品在内的复杂样品中痕量物质的分离分析是分析化学研究领域备受关注和最具挑战性的课题之一。复杂样品的特点是组分成份数目多,性质差异大,被测物含量低,而且在某些领域(尤其生物领域)提供的样品量受限,因此,对这些样品的分析,往往需要在注入分析仪器测试前进行适当的样品前处理。目前,基于磁分离原理和以磁纳米粒子为吸附剂的磁性固相萃取技术是复杂样品分离分析的研究热点之一。其中,对磁性纳米粒子进行表面改性,发展选择性好、吸附容量高、萃取效率高的功能化磁性吸附剂以实现环境、生物等复杂样品中待测物质的快速、灵敏分析是该研究领域的核心内容之一。本论文针对环境水中有机染料以及体液中生物分子的分离分析展开了功能化磁性吸附剂的合成与应用研究工作,主要研究内容如下:1、评述了样品前处理的必要性与重要性,概述了磁性材料的特点、分类、功能化以及应用等方面,归纳了(磁)固相萃取技术原理、优点、操作程序等,重点介绍了(氧化)石墨烯、多面体低聚倍半硅氧烷(Polyhedral Oligomeric Silsesquioxane,POSS)、硼酸亲和色谱的特点和主要应用。2、制备了氧化型石墨烯(GO),利用其表面的官能团与Fe3O4表面羟基的相互作用,通过简便可控的自组装技术,制备了磁性纳米Fe3O4-GO复合材料(M-GO)。使用还原剂将M-GO进行原位还原,制得磁性还原型GO复合(M-RGO)功能化材料。利用傅里叶变换红外光谱,振动样品磁强计和N2吸附脱附实验对材料进行表征,以污水中的常见的有机染料污染物(孔雀石绿,亚甲基蓝,罗丹明B)为探针,考察了M-RGO材料作为水处理吸附剂的吸附性能和再生性能。3、利用自由基聚合反应原理,以八烯基-POSS为硅源,通过一步合成法合成磁性POSS复合材料(Fe3O4@POSS)。以Fe3O4@POSS为“反应平台”,构筑了硼酸功能化的磁性杂化结构吸附剂Fe3O4@POSS-AAPBA。采用扫描电镜、傅里叶红外变换光谱、氮气吸附-脱附实验、振动样品磁强计对所制备的复合材料进行了表征。将合成材料作为磁固相萃取吸附剂,利用硼亲和作用原理,在磁萃取模式下与高效液相色谱-紫外检测相结合,成功应用于尿液中儿茶酚胺类激素(CAs)的富集分离分析。4、对本文研究工作进行了总结,并对基于磁性纳米粒子的功能化吸附剂材料的合成与应用进行了展望。
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