【摘 要】
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燃料电池（Fuel Cell,FC）是一种有前景的挥发性有机化合物（Volatile Organic Compounds,VOCs）处理装置,同时可产生电能,但其阴极氧还原反应（Oxygen Reduction Reaction,ORR）缓慢,因此,开发高活性催化剂对FC发展和提高VOCs去除效率具有重要意义。本文通过实验结合理论计算的方法,以碳纳米管（Carbon Nanotubes,CNTs）
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燃料电池（Fuel Cell,FC）是一种有前景的挥发性有机化合物（Volatile Organic Compounds,VOCs）处理装置,同时可产生电能,但其阴极氧还原反应（Oxygen Reduction Reaction,ORR）缓慢,因此,开发高活性催化剂对FC发展和提高VOCs去除效率具有重要意义。本文通过实验结合理论计算的方法,以碳纳米管（Carbon Nanotubes,CNTs）为载体,利用Ni改性Pt催化剂,制备PtxNiy/CNTs催化剂,提高Pt基催化剂的ORR性能,并分析其作用机理及对VOCs的捕集活化能力。研究非水溶剂电沉积制备PtxNiy/CNTs催化剂,通过理论计算筛选出具有良好的相容性的铂盐H2Pt Cl6、非水溶剂Reline。在此基础上进行实验,以Reline为溶剂电沉积制备的催化剂,金属颗粒呈球状（10-30 nm）均匀分散在CNTs表面,Pt:Ni原子比约为3.70:1;XRD和XPS分析证明成功制备了Pt Ni合金;ORR性能测试表明,催化剂峰值电流密度（j）为1.23 m A cm-2,循环500次后电化学活性表面积（Electrochemical Active Surface Area,ECSA）损失32.19%,j损失34.96%。研究水溶液电沉积法制备PtxNiy/CNTs催化剂,通过理论计算研究了DMH（5,5’-二甲基乙内酰脲）与Pt、Ni形成的配离子稳定性及DMH在基体表面的吸附行为,发现形成的配离子结合能分别为-1.95 e V和-3.26 e V,且均可稳定存在,DMH在Pt Ni-CNTs-C（002）上具有最佳的吸附行为,吸附能为28.55 Kcal mol-1。电化学测试表明,配位剂DMH可使阴极极化电位明显负移,有利于获得结晶颗粒更为细小的Pt Ni合金催化剂;根据电沉积成核SH模型分析,Pt Ni合金的成核方式为瞬时成核。实验制备的PtxNiy/CNTs催化剂,Pt Ni颗粒为顶部较尖、底部较厚的片状结构,其厚度约为10 nm,Pt:Ni原子比约为3.30:1;XRD和XPS分析证明催化剂存在明显的Pt Ni合金结构;ORR性能测试表明,催化剂峰值电流密度为1.42 m A cm-2,ECSA为231.77 m~2 g Pt-1,半波电位(E1/2)为0.52 V（vs.SCE）,质量活性（Mass Activity,MA）为14.61 m A mg-1,循环2000次后ECSA损失18.20%,j损失16.19%,与非水溶剂所得催化剂相比,催化性能较好。研究VOCs在Pt3Ni/CNTs催化剂表面的吸附行为,通过计算分析VOCs在催化剂表面吸附前后的能量及键长变化,证明2,3,4Pt-1Ni/CNTs催化剂对甲醇具有较好的捕集活化能力。通过研究有无催化剂体系对甲醇降解反应路径的影响,结果表明,2,3,4Pt-1Ni/CNTs催化剂体系需要克服反应势垒为1.2328 k J mol-1,明显低于无催化剂体系12.4323 k J mol-1,2,3,4Pt-1Ni/CNTs催化剂体系对甲醇降解具有明显作用。
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