氮掺杂石墨烯/Pt-Sn复合材料制备及电催化性能研究

来源 :太原理工大学 | 被引量 : 1次 | 上传用户:gelsy1982
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随着化石燃料的匮乏和环境污染问题的持续加剧,直接乙醇燃料电池(DEFCs)作为具有高的能量转化效率和无污染的一种潜在能源装置,倍受瞩目。然而,高成本、低性能阳极催化剂的研究现状制约了直接燃料电池的大规模商业化。近年来,石墨烯(Graphene)由于具有超高的比表面积、优异的电导性、良好的化学稳定性以及丰富的掺杂特性等特点,因此已成为直接乙醇燃料电池的一种理想支撑材料,可以用来构建高效的复合催化剂。大量的文献以及实验研究表明,氮掺杂石墨烯(NG)作为铂(Pt)或Pt基催化剂的支撑材料能够在一定程度上提高氧还原催化能力。氮掺杂石墨烯的含氮官能团为贵金属颗粒提供额外的锚定位,从而使更多的金属粒子负载到石墨烯片层上,从而提高Pt的利用率。氮掺杂石墨烯的含氮量也影响着催化剂的形貌、金属纳米颗粒的分散性和粒径大小,这在一定程度上影响了燃料电池的电催化性能。另外,为了提高Pt催化剂的抗CO中毒性、降低成本,会向Pt中掺入其他过渡金属,合成二元或三元复合催化剂,以推动直接乙醇燃料电池的进一步商业化应用。因此,为了降低成本并提高催化效率,本实验主要使用水合肼还原由改进的Hummers法制备出的氧化石墨烯,并同时进行掺杂制得一系列不同含氮量的还原氧化石墨烯,再去负载由乙二醇还原金属前驱体而得到的Pt-Sn金属颗粒,一步还原并掺杂制备出氮掺杂石墨烯基Pt-Sn催化剂(Pt-Sn/G-N)。对催化剂的结构、形貌和成分进行了表征,并对含氮量对催化剂电催化性能的影响进行了一定的研究。结果表明:当氧化石墨烯(GO)与水合肼质量比为1:7时,所合成的催化剂Pt-Sn/G-N(1:7)的含氮量最高,N/C原子数比值达到1:10;金属颗粒均匀的负载到石墨烯表面,平均粒径最小,为1.8 nm;催化剂中Pt、Sn含量都各自达到最大,其总的金属负载量达到77.6%;相比其它掺氮催化剂以及未掺氮的催化剂,Pt-Sn/G-N(1:7)对乙醇的电催化性能具有最高的催化活性和稳定性。这是由于氮元素掺入的越多,金属纳米颗粒形核位点越多,能负载更多均一且尺寸较小的晶粒,增大了纳米颗粒Pt的比表面积,促进了铂锡双金属的协同作用,提高了催化剂的电化学活性面积、抗CO中毒性能以及稳定性。
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