【摘 要】
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直接将烟道气中的SO2还原为单质硫是目前烟道气脱硫的研究热点,但是烟道气中的O2给还原脱硫造成很大障碍,因此必须弄清楚O2对还原反应的作用及对催化剂的影响,并且找出一种有
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直接将烟道气中的SO2还原为单质硫是目前烟道气脱硫的研究热点,但是烟道气中的O2给还原脱硫造成很大障碍,因此必须弄清楚O2对还原反应的作用及对催化剂的影响,并且找出一种有效的消除O2这种影响的方法。还原反应所需的还原剂也是制约还原脱硫的一个重要因素,寻找来源经济的还原剂也是本论文研究的重点之一。首先,利用硫化钙钛矿LaCoO3催化剂在含氧的条件下考察了CO催化还原SO2的活性及催化剂的变化情况。利用丙酮热裂解产生的自由基与还原脱硫催化剂联合作用,在含氧条件下得到了很好的脱硫效果。并且利用真空紫外光源光解CO2得到了还原性气体CO。经过研究发现:LaCoO3钙钛矿催化剂硫化后形成硫化物相(La2O2S和CoS)作为还原脱硫的活性相,氧会逐渐使活性相转化为硫酸盐和氧化物而失去活性,再生能使CoO重新转化为CoS,但是不能恢复含氧脱硫活性,说明CoS没有抗氧脱硫能力,而没有被恢复的La2O2S有一定的抗氧能力;丙酮在热裂解时会产生大量CH3自由基,能和O2迅速反应而除去O2,且丙酮的裂解不影响SO2,所以丙酮热裂解与还原脱硫催化剂联合作用能长时间高效的脱除SO2,且实践证明联合反应对催化剂的状态没有明显的影响;用氮气作为工作气体的真空紫外光源能将CO2光解出还原性气体CO,CH4(CH3)的加入能大大促进CO2的解离,提高CO的收率。通过本论文的讨论可以得出结论:硫化的钙钛矿催化剂在含氧时其活性相会被逐渐转化为硫酸盐和氧化物而失去活性,而有一定抗氧能力的活性相不能再生;CH3自由基能够在含氧烟道气中有效的去除O2而不影响CO催化还原脱硫效果,并且CH3自由基能极大的促进CO2真空紫外光解为CO的效率。
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