低维碳基磁性纳米材料新奇的自旋电子输运性质如自旋整流、自旋过滤等,既受其本身独特结构的影响,同时,其费米能级附近能带的和~*子带奇偶宇称性的匹配起到了重要的作用。材料中碳原子杂化方式变化更是可以改变材料的物理性质,如碳原子s~2和s~3的混合杂化方式不仅能构成新的碳的同素异形体家族,更能获得如半金属、自旋零带隙半导体等新的电子特性。本论文是在密度泛函理论(DFT)的基本框架下,利用第一性原理的计算方法,探索低维碳基纳米材料的物理性质:一方面,从机理上提出了在石墨烯纳米带中构建高效的自旋整流和自旋过滤的设计方法;另一方面,预测了具有半金属、自旋零带隙半导体性质的纯碳基纳米材料,并进一步揭示了其结构稳定性、磁性特征和电子性质,最后,我们还对材料的电子输运性质和调控原理进行了深入的分析。研究了一种新型的超分子器件。该分子器件的构思是,基于锯齿型石墨烯纳米带和扶手椅型石墨烯纳米带费米能级附近和~*子带奇偶宇称性的匹配,设计将这两种不同边界形态的纳米带进行组合,采用4-acenes分子进行桥接从而构建分子自旋整流器。电子输运特性的计算表明,该分子器件在低偏压下具有巨大的自旋整流比(达到~4)和完美的自旋过滤特性(在0.3V到1.0V的正偏压下达到100%)。左右电极π和~*子带奇偶宇称的匹配是产生自旋电子输运特性的根本原因,这与我们设计此器件的初衷是一致的。为了深入了解该分子器件的特性,我们进一步考虑了在4-acenes分子上五个不同位置进行氮原子对掺杂,研究结果显示,不同位置进行双氮掺杂后器件仍然能够具有优异的自旋过滤特性,但是器件自旋整流比的大小强烈依赖氮掺杂的位置。预测了一种新型的五六角形石墨烯纳米管,命名为PHGNTs。结果表明,与传统的石墨烯纳米管比较,纯碳基的PHGNTs不仅具有本征的磁性,而且其磁性的基态随着管径的变化而发生改变。当手性矢量为(n,0)时,所有PHGNTs的磁性基态均为FM态;当手性矢量为(n,n)时,(3,3)和(4,4)管的磁基态为AFM态,随着PHGNTs管径的增大,其它PHGNTs的磁性基态均为FM态。在AFM磁态下,所有的PHGNTs呈现出不依赖于手性的半导体性质。在FM磁态下,PHGNTs具有更加丰富的电子特征:其中,(4,0)管呈现出金属特性;(5,0)呈现出自旋零带隙半导体的特性;其他所有的结构PHGNTs,如(3,3)、(4,4)、(5,5)、(6,0)和(7,0)等,均呈现出半导体性质。为了进一步研究这一系列PHGNTs的电子性能,我们对这些纳米管施加了外电场进行调控。第一性原理计算表明,在外场调控下的PHGNTs能实现材料性质的转变,具体的表现为:其中具有(n,0)手性矢量的(6,0)、(7,0)和(8,0)管在外加电场的调控下可以实现从半导体到半金属再到金属的转变。而具有(n,n)手性矢量的PHGNTs性质转变分为两种情况:其中,(3,3)、(4,4)和(6,6)管在外加电场的作用下可以实现半导体到半金属再到金属的转变;而(5,5)和(7,7)管在外加电场的调控下可以实现从半导体到自旋零带隙半导体再到金属的转变。预测了一种新型的五六角形石墨烯纳米带,命名为P-HGRNs。研究结果表明P-HGRNs具有非常丰富而独特的电子性质和磁性特征。在磁性方面,所有的P-HGRNs具有本征的磁性,而在磁性的基态方面与五六角形石墨烯不同,除了Z-2磁性基态是AFM以外,其他P-HGRNs的磁性基态都呈现出FM态,即P-HGRNs实现了磁性基态的翻转。进一步的研究表明导致磁性基态变化的原因是两个相邻的准s~3杂化磁性碳原子的键长变短,电子云相互交叠,磁矩间的相互作用增强而导致的;在电子性质方面,AFM磁态下扶手椅型P-HGRNs呈现出半导体性质,锯齿型P-HGRNs呈现出金属性质(Z-2呈现出半导体性质)。FM磁态下,理想的扶手椅型P-HGRNs呈现出半导体性质,锯齿型P-HGRNs呈现出半金属特性。更加有意思的是,通过对P-HGRNs边缘的碳原子进行简单的修饰,材料呈现出自旋零带隙半导体及半金属特性。最后,我们对A-5-Ⅰ和Z-4-Ⅰ两种P-HGRNs的投影能带及布洛赫态进行了进一步计算,其中A-5-Ⅰ的能带全部来源于边缘磁性碳原子轨道的贡献,从而导致了前线轨道自旋零带隙半导体的性质;Z-4-Ⅰ的能带来源于所有边缘和中间的准s~3杂化的磁性碳原子轨道的贡献,从而共同导致了前线轨道的半金属性质。研究了将锯齿型P-HGRNs中的Z-3-Ⅰ纳米带嵌入金电极构造成双探针型的自旋电子器件并研究了电子输运的物理机制。为了揭示Z-3-Ⅰ纳米带中不同位置的磁性碳原子对输运性质的贡献,我们不仅考虑了对不同位置的磁性碳原子进行氢化,而且还考虑了氢覆盖率的影响。获得了非常有意义的研究结果:(1)未被氢化的M0器件在低偏压(-0.3V,0.3V)范围内获得了100%的自旋过滤效应,说明可以不通过掺杂、引入缺陷等外部调控手段在纯碳基低维纳米材料中获得高性能自旋过滤器件;(2)揭示了一种新的输运机理,我们采用的金电极具有良好导电性能,其态密度分布均匀,不存在能带匹配的问题,结果显示,自旋电子器件良好的电子输运性质是由P-HGRNs本身的磁性特征和电子性质导致的;(3)不同位置磁性碳原子的氢化可以调控材料的性能,能在更大的偏压范围内获得完美的自旋过滤效应,且随着氢覆盖率的增加,可以将原Z-3-Ⅰ纳米带从半金属性质调控成半导体性质,从而使得低偏压下的自旋极化电流由导通转变为绝缘性质;(4)分析的结果表明P-HGRNs中的磁性碳原子在对半金属性质及器件自旋电子输运过程中起到了至关重要的作用。因此,P-HGRNs材料在未来的自旋电子器件中有着非常突出的应用前景,我们的工作也为研究低维碳基纳米材料的输运性质提供了一种新的途径。