聚吡咯基光催化材料的制备及其对复杂有机污水净化性能的研究

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大量排放的有机废水严重威胁着水生环境以及人类健康,成为了一个亟待解决的环境问题。传统的废水处理工艺在彻底去除这些污染物方面具有效率低下,高能耗以及易造成二次污染等缺点。光催化技术由于可以利用源源不断的太阳能,被认为是处理水中有机污染物最有前途的方法之一。近年来,导电聚合物及其纳米复合材料因其可调的电化学性能、低廉的成本和优异的性能而备受关注。聚吡咯(PPy)作为一种常见的导电聚合物,具有低成本,环境稳定性,良好的光吸收性能以及光电特性。此外,PPy可以用于构建具有光热催化和超润湿催化材料,从而拓展其在水污染处理之中的应用。因此,开发先进的PPy功能化光催化材料,对于拓展其水污染处理应用具有重要意义。(1)采用绿色的低温溶剂法制备了具有优良光物理和光电性能的共轭PPy纳米催化剂。PPy中α-α连接形成的高共面结构有利于光致电子的传递,提高光致载流子的寿命。与传统的TiO2和g-C3N4相比,PPy在全光谱和可见光下对不同的有机污染物均表现出良好的光催化降解性能,其反应速率常数分别是TiO2的4.27倍和5.31倍。此外,PPy对不同的有机污染物也表现出有效的光催化性能。重要的是,通过理论计算得到了共轭聚合物的能级结构,并详细阐明了 PPy光催化剂的光催化机理。(2)设计并制备了具有全光谱响应的三维光催化TiO2@PPy复合弹性体,成功实现了 5 nm TiO2纳米晶在海绵体上的原位制备,并巧妙地运用气相聚合法在纳米晶表面沉积了PPy薄膜,不仅增强了 TiO2与基底的结合强度,而且促进了可见光的吸收和利用,提高了光催化效率。在模拟阳光照射下MS@TiO2@PPy复合材料对RhB的化学速率常数是TiO2的5.2倍,表现出优异的光催化活性。此外,本工作创新性的将材料的表面润湿性和光催化性能有机结合,同时实现了疏水性油水混合物的连续分离(9549 L·m-2·h-1)以及水中可溶性有机污染物的高效去除。与此同时,MS@TiO2@PPy表现出优异的机械和化学稳定性,这使得它可以在复杂的油水系统中使用,并具有优越的可回收性。(3)采用简单、绿色的方法制备了多孔还原氧化石墨烯/PPy气凝胶(GR/PPy)。GR和PPy两种组分之间的π-π相互作用不仅阻止了还原后的氧化石墨烯纳米片的堆积,赋予气凝胶丰富的水输送通道和理想的力学稳定性,而且有利于与有机分子的相互作用,实现对挥发性有机化合物(VOCs)的高去除效率。同时,锚定在还原氧化石墨烯纳米片上的PPy纳米层促进光生电子迁移到还原氧化石墨烯上,避免载流子的复合。通过合理的设计,优化后的GR/PPy气凝胶样品在1个太阳光照下的蒸发率达到2.08 kg·m-2·h-1,能量转换效率为86.3%,具有良好的太阳能驱动净水能力。同时,它对不同有机污染物(MO、RhB、CIP和苯酚)均具有较高的光催化降解性能,并且防止了苯酚等VOCs污染物在蒸馏水中的积累,去除率达94.8%,实现了复杂有机废水的深度处理。
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