石墨炔是具有我国自主知识产权的新材料,我国科学家一直在国际上引领了该领域研究和发展。石墨炔sp~2和sp杂化的二维全碳网络结构、丰富的碳化学键、天然带隙、天然孔洞结构、优异的机械和化学稳定性以及可在任意材料表明低温可控生长等诸多独特性质,在生长性能调控等方面展现了巨大优势。自2010年被中国科学院化学研究所李玉良院士首次成功合成以来,石墨炔便在催化、能源、电子等许多领域展现了巨大的应用潜力和广泛的应用前景。本论文围绕石墨炔,通过可控取代修饰的方法,制备了氟取代石墨炔,实现了对石墨炔结构的精准调控,引入了新的催化活性中心,解决了传统无金属催化剂催化选择性差、活性低、稳定性差等问题。并将所制得的催化材料成功应用于全解水反应和常温常压下合成氨反应,催化剂表现出高反应选择性、高催化活性以及高稳定性,同时结合理论计算,深入的研究了反应的催化机理。本论文主要包括以下几个部分:第一章,概述了石墨炔的发展历史。从石墨炔独特的电子和化学结构出发,阐述了石墨炔基本性质,介绍了石墨炔合成和功能化修饰方法,重点概述了石墨炔在催化、能量转换与存储等方面所取得的重要研究成果,展示了石墨炔的广泛应用前景。第二章,采用自下而上的方法在三维碳布基底上原位生长了氟代石墨炔薄膜,随后我们对其结构、形貌等进行了详细的表征,并被作为无金属催化剂首次应用于电催化全水解研究中。理论计算结果显示,氟原子的引入改变了C2原子周围的电子结构,增强其对反应中间体的吸附能力,从而增强其反应活性;实验结果表明,在酸性及碱性条件下,该材料均具有优异的电催化全水解反应活性和稳定性。第三章,通过界面诱导的方法成功合成了单晶的氟代石墨炔,将其首次成功应用于常温常压下合成氨反应。我们通过实验和计算机模拟的方法首次证明单晶氟代石墨炔是一种9重ABC堆垛结构。同时,作为无金属催化剂,晶态氟取代石墨炔展现出优异的还原氮合成氨能力,结果显示,在中性条件下,该材料显示出高的反应选择性、高的氨产率以及高法拉第效率。第四章,对论文的总结及展望。