基于石墨烯材料的钙钛矿异质结太阳能电池制备及其光电性能研究

来源 :中国科学院大学(中国科学院重庆绿色智能技术研究院) | 被引量 : 0次 | 上传用户:a5b4123
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钙钛矿(perovskite)是一类具有钛酸钙晶体结构的物质,其化学式可用ABX3表示。其拥有优异的光电特性,如很高的吸收系数、适当的带隙、长的电子扩散长度、双极导电性以及高的载流子移动。由于这些独特的特性,导致其在太阳能电池以及光电探测器领域有着很好的应用前景。制备钙钛矿太阳能电池最重要的就是制备钙钛矿吸光层,这个过程一般采用简单的一步溶液法。而具体的制备过程是通过把PbI2(或者PbCl2,PbBr2)和MAI材料按照一定的比例混合,然后溶解在DMF(DMSO,GBL等)溶剂中,形成钙钛矿前驱体溶液,然后通过匀胶机把溶液悬涂在制备好的电子传输层(ETM)或者空穴传输层(HTM)上,然后对薄膜进行退火处理,形成钙钛矿晶体薄膜。虽然一步法的制备过程比较简单,但是制备出的钙钛矿薄膜不好控制,容易出现薄膜厚度不均匀,造成吸光层表面会出现较多的缺陷态,在上面制备电子传输层和空穴传输层会在界面附近造成较大的激子复合。对于钙钛矿太阳能电池的性能,影响因素主要来源于两个方面,一是钙钛矿吸光层内部结晶以及表面情况,这会影响载流子的产生以及复合;另一个重要的因素就是钙钛矿吸光层与电极之间的界面传输层。就钙钛矿异质结太阳能电池而言,界面修饰主要分两种:阳极界面修饰和阴极界面修饰。在本论文中主要研究的就是阳极界面层修饰。钙钛矿有源层与阳极之间存在着空穴传输层,目前大部分的器件都采用了 PEDOT:PSS作为空穴传输材料,而这类材料也确实可以对空穴进行有效的输运,而且器件制备过程简单。但是采用PEDOT:PSS作为空穴传输层存在一个问题,PEDOT:PSS在对空穴进行有效传输的同时,并不能对电子进行有效的屏蔽,这就会导致产生的光生电子有一部分会通过空穴传输层到达阳极,与空穴产生复合,造成损失。这对器件的光生电流会造成很大影响,会降低电池的PCE。在引入了阳极界面修饰材料GO之后,在LOME端可以生成一个势垒,阻止电子向阳极的运动。首先我们为了改善一步法制备的钙钛矿薄膜表面问题,在悬涂薄膜的过程中,利用乙酸乙酯等溶剂代替甲苯作为萃取剂对薄膜表面进行冲洗,萃取出钙钛矿前驱体溶液中多余的溶剂。为了实现钙钛矿太阳能电池的高的光电转换效率,需要制备出晶粒尺寸较大,均匀且没有空隙的钙钛矿晶体,这个制备的过程我们对设备的转速、悬涂的时间、萃取剂的添加以及真空的抽取等步骤进行细致的优化处理。其次我们为了解决阳极界面处的载流子复合的问题,引入GO作为界面修饰材料对器件的能级匹配进行了优化。在后面的实验过程中我们通过控制悬涂GO的层数对其厚度进行了调整,以寻找最佳的制备参数。并且在这个过程中通过扫描电子显微镜以及X射线衍射仪等设备对钙钛矿薄膜进行了表征,以确保薄膜的质量在引入了 GO之后不受太大的影响。最终我们实现了钙钛矿太阳能电池的光电转换效率从11.4%提高到了 14.1%。随后我们在基底上转移的单层的石墨烯,然后利用电化学原子束外延生长技术在上面沉积了 PbTe晶体薄膜。我们采用的是5mMPb(CH3COO)2-1OmMTeO2-200mMNaOH 体系,通过调节生长过程中的沉积电位以及基底的种类,对沉积的PbTe薄膜进行了控制。随后采用了 EDS以及XRD等表征手段对比了不同条件下沉积的薄膜质量,发现在-0.8v电压下沉积的薄膜质量最佳。在此基础上我们制备了石墨烯/PbTe/钙钛矿异质结太阳能电池,并测试了其光电性能。相较于没有PbTe材料的器件,电池的光电转换效率从6.6%提升到了 9.7%。
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