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整体式催化剂是目前为止全世界用量最大的一类催化剂。我们对基于多孔炭涂层的整体式催化剂进行了长期的研究,开创了一种不同于传统制备方法的镶嵌金属多孔炭涂覆整体式催化剂。由此获得的活性组分镶嵌在多孔炭涂层内部,该结构完全改变了活性组分与多孔炭涂层之间的相互作用,表征结果显示处于镶嵌结构的活性组分分散均匀,颗粒尺寸均一。因此,活性组分具备非常高的稳定性,催化剂无需预还原即可使用,并在催化加氢反应中表现出优异的催化活性、选择性和稳定性。但是,镶嵌金属多孔炭涂层型整体式催化剂也并非尽善尽美。例如,由于活性组分镶嵌于多孔炭内部,如果该处炭材料未能形成多孔炭结构或未能充分形成多孔炭结构,将极大地限制包覆在其中的活性组分发挥其催化性能,从而降低了活性组分的利用率。研究发现,炭化温度是影响多孔炭结构形成与发育的主要因素,提高炭化温度有助于多孔炭结构的形成与发育,但过高的炭化温度会引起多孔炭结构坍塌,造成活性组分团聚。因此,非常有必要在较低炭化温度下,对采用其它物理-化学方法促进多孔炭结构的进一步发育和完善进行研究,并在更广泛的催化加氢反应中考察镶嵌金属多孔炭涂层型整体式催化剂的性能。在本文中,选择糠醇树脂作为多孔炭涂层前驱体,过渡金属镍作为活性成分,堇青石蜂窝陶瓷作为载体,经聚合、涂覆、固化、炭化等步骤制备了一系列镶嵌镍多孔炭涂覆蜂窝陶瓷整体式催化剂。并进一步采用添加扩孔剂和微波辐射处理的方式对多孔炭涂层的孔结构进行调整。在此基础上,通过N2-物理吸附、TG、XRD、TEM、XPS、拉曼光谱、FT-IR、XRF、元素分析、TPD等表征手段研究了多孔炭涂层孔结构改性对整体式催化剂物理-化学性质的影响,并在芳硝基化合物连续化催化加氢反应中评价了上述整体式催化剂的性能。取得的主要研究结果如下:(1)当以聚乙二醇(PEG)作为扩孔剂时,适量的中等分子量的PEG可以促进多孔炭结构的发育,表现为多孔炭涂层BET比表面积提高,微孔和介孔孔容增加,这有助于更多镶嵌在多孔炭涂层内部的金属镍暴露。在以正丁醇为溶剂的对氯硝基苯选择性加氢反应中,PEG改性的镶嵌镍多孔炭涂覆蜂窝陶瓷整体式催化剂表现出更优异的催化性能。(2)当以微波辐射对固化后的整体式催化剂进行改性处理时,在中等微波输出功率(200 W)以及短时(1.5 min)处理下可以促进多孔炭结构的发育,表现为多孔炭涂层BET比表面积提高,微孔和介孔孔容增加,这有助于更多镶嵌在多孔炭涂层内部的金属镍暴露。在以正丁醇为溶剂的对氯硝基苯选择性加氢反应中,微波辐射处理改性的镶嵌镍多孔炭涂覆蜂窝陶瓷整体式催化剂表现出更优异的催化性能。但是,过高的微波输出功率或过长的微波处理时间会对多孔炭结构造成不可逆转的破坏。(3)镶嵌镍多孔炭涂覆蜂窝陶瓷整体式催化剂同样适用于以水为溶剂的对硝基苯甲酰谷氨酸钠加氢反应。与负载镍多孔炭涂覆蜂窝陶瓷整体式催化剂相比,镶嵌镍整体式催化剂表现出更高的催化活性、稳定性和操作便利性。