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高性能热电材料是热电学的核心,它是直接将热能转化为电能的最简单的技术。热电技术为解决全球面临的环境和能源问题提供了一个新途径。热电装置可以直接将太阳、放射性同位素、汽车、工业部门甚至人体散发的热量转化为电能。电力也可以驱动热电设备作为分布式制冷的固态热泵。热电设备无活动部件,可微型化,运行安静,不排放温室气体。热电设备可以通过与其他能量转换技术协同工作来释放全部潜力。衡量热电材料性能的参量包括反映热电转换能力的功率因子（PF）和表征热电转换效率的热电优值（ZT）。高效率热电器件要求材料具有较大的热电优值,具体表现为高功率因子和低热导率。因此,研发高性能热电材料的关键在于提高材料的热电优值。本文基于密度泛函理论和玻尔兹曼输运理论,对单层NiCl3薄膜进行第一性原理计算,研究其基本热电性质。计算内容包括单层NiCl3薄膜的几何结构,电子结构,电子输运性质和声子输运性质。计算结果表明,单层NiCl3薄膜晶体属于二维六角晶系,晶格常数为5.96?,Ni原子与Cl原子键长为2.30?。声子谱的分析证明,单层NiCl3薄膜晶体具有良好的动力学稳定性。电子结构显示两个自旋极化方向的能带结构分别为半导体能带结构和狄拉克锥能带结构,这说明单层NiCl3薄膜是典型的狄拉克自旋无隙半导体。热电参数的计算分别考虑到300K,350K和400K三个温度环境,电子和空穴两种载流子以及两个自旋极化方向的影响。热电参数的计算结果均表示为载流子浓度的函数。电子输运性质的计算表明,下自旋能带（半导体能带结构）的Seebeck系数高于相同条件的上自旋能带（狄拉克锥能带结构）的Seebeck系数,同等条件下的电子和空穴具有相似的Seebeck系数。高载流子浓度情况下,Seebeck系数不因温度差异而改变。Seebeck系数大致随载流子浓度的升高而减小,电导率则随载流子浓度升高而增大。上自旋的空穴导电性能优于电子,而下自旋的电子导电性能优于空穴。功率因子的极大值集中于载流子浓度为1.0×1013～1.0×1014cm-2区间,其中上自旋带的空穴在室温下取得最大的功率因子为4.97×10-3Wm-1k-2。声子输运性质的计算结果表明,单层NiCl3薄膜在室温下的晶格热导率低至1.89Wm-1k-1。晶格热导率与载流子浓度无关,其不随载流子浓度的变化而变化;但是当载流子浓度升高时,载流子热导率对总热导率的贡献比例增加,因此载流子浓度超过1.0×1012cm-2之后,总热导率随载流子浓度的升高明显增加。热电优值ZT的计算结果表明,热电优值ZT的峰值对应的载流子浓度区间为1.0×1013～1.0×1014cm-2,其中室温下的热电优值ZT在上自旋的空穴浓度为1.8×101013cm-2时达到最大值0.44。此外,声子平均自由程分析表明,当单层NiCl3薄膜的尺寸为几十纳米时,声子传输受到材料尺寸的严重限制。最后,本文还估算了单层NiCl3薄膜的电子有效质量,载流子迁移率,电子弛豫时间等基本物理参数。本文的研究揭示了单层NiCl3薄膜热电性能的微观机制。独特的能带结构导致两个自旋极化方向的电子行为截然不同,上自旋电子的有效质量小,拥有更好的电导率;下自旋电子的有效质量大,拥有更大的Seebeck系数。过高的载流子浓度会增加载流子热导率对总热导率的贡献比例,导致总热导率增加不利于热电优值ZT的提高。我们找到了单层NiCl3薄膜热电优值ZT取得峰值的载流子浓度区间,能够为相关的实验研究提供参考。本文的研究工作对二维热电材料的相关研究也具有一定的借鉴和指导作用。