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作为纳米纤维素的一种重要类型,纤维素纳米晶体具有独特的纳米晶体结构和优异的物理力学性能,在精细化工、生物医药、先进材料等领域具有广阔的应用前景。但其制备过程中得率低、粒径分布不均且不可控、污染环境、能耗高等诸多问题阻碍了其工业化规模发展。针对纤维素纳米晶体的制备过程中存在的问题,本文利用四丁基氢氧化磷(TBPH)水溶液在温和条件下部分溶胀溶解不同生物质原料(40-60℃,1h),将其再生后,利用超短时超声分散制备纳米纤维素晶体,通过调控TBPH浓度、处理温度等制备条件实现纤维素纳米晶体的高得率制备以及其尺寸分布与晶型结构的有效调控,并解析其制备机理。主要研究内容及结果如下:1.以微晶纤维素和纸浆为原料,研究了温度、TBPH浓度等处理条件对于纤维素纳米晶体得率及形貌结构的影响,以此探索基于该体系的纤维素纳米晶体的可控制备;研究了制备过程中分离出的纤维素剩余物与微晶纤维素的酶解性差异;分析了利用TBPH体系制备纤维素纳米晶体的机理。结果表明,最优条件下纤维素纳米晶体的得率可达72.2%。所得纤维素纳米晶体均为短棒状,但其粒径随着TBPH浓度的增加而逐渐降低。纤维素纳米晶体的结晶结构随着TBPH浓度增大逐步由纤维素Ⅰ转变为纤维素Ⅰ和Ⅱ的混合晶型,最后变为纤维素Ⅱ型。纤维素剩余物的酶解率达到微晶纤维素酶解率的两倍。TBPH体系处理微晶纤维素过程中,纤维素羟基的氢原子与溶剂的氢氧根离子形成氢键,破坏其自身氢键体系使得纤维素部分溶胀溶解,而纤维素再生后,氢键网络重构形成具有纳米结晶结构的微粒,超声处理后纳米晶体均匀分散在水中形成纤维素纳米晶体溶液。2.利用酸性离子液体催化有机溶剂-水体系进行杨木原料的组分分离,通过调控反应温度获得不同木质素含量的富纤维素材料,探索原料的木质素含量对纤维素纳米晶体得率及形貌结构的影响,分析其制备机理。结果表明,纤维素纳米晶体的得率随着木质素含量升高而降低;制得的纤维素纳米晶体均为短棒状,平均长度及粒径分别为122.3nm和7.17nm;木质素含量对纤维素纳米晶体的晶型结构影响较为显著,随木质素含量升高逐渐由纤维素Ⅰ和Ⅱ的混合晶型转变为纤维素Ⅱ型;研究表明,TBPH体系处理过程中纤维素-木质素网络被破坏,木质素被进一步溶解去除,同时纤维素羟基质子与氢氧根离子形成氢键,导致部分纤维素氢键网络结构被破坏。而再生过程中,纤维素被破坏的氢键网络重构形成具有纳米结晶结构的微粒,超声处理后纳米晶体均匀分散在水中形成纤维素纳米晶体溶液。