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大气污染物排放与沉降反映了污染物的来源与归趋,污染物经排放进入大气最终将通过沉降的方式被清除到达地表,破坏生态系统内生物多样性、影响物质循环等。近年来我国排放标准不断严格,污染控制技术不断更新,排放控制取得较大成效,二氧化硫（SO2）、氮氧化物（NOX）及细颗粒物(PM2.5)浓度都有所下降,大气环境发生了变化。与此同时,气象条件正发生变化,全球夏季风的增加使潮湿地区更加潮湿、干燥地区更加干燥。沉降与排放的响应关系作为评估生态风险的重要指标,可能随着气象条件和区域传输过程的改变而发生变化。评估沉降-排放响应关系的时空演变特征及其影响因素,对合理的制定排放控制政策、减少区域潜在生态风险具有重要意义。本研究首先基于可获得的全国范围内多年份地面混合沉降（湿沉降与小部分干沉降的混合）的观测资料,融合卫星柱浓度、气象资料、PM2.5环境浓度和土地利用类型数据,发展了估算混合沉降的GAM（Generalized Additive Model）统计模型,获得了2005-2018年空间分辨率达到0.25o×0.25o的全国硫酸盐(SO42-)、硝酸盐（NO3-）和2008-2017年全国铵盐（NH4+）逐月沉降分布格局。统计模式对硫酸盐、硝酸盐和铵盐混合沉降的拟合优度R2分别为0.712、0.508和0.604,交叉验证R2分别为0.698、0.500和0.511,估算混合沉降与地面观测对比验证的R2分别为0.576、0.501和0.618,表明模型的拟合效果和预测效果都较好。基于对GAM模型计算得到的我国混合沉降季节和年际空间分布格局的分析,发现硫酸盐、硝酸盐和铵盐混合沉降主要集中于我国东部地区,夏季混合沉降量最高,高值区在我国京津冀、长三角和成渝地区。结合清华大学建立的中国多尺度排放清单（MEIC）,发现年混合沉降的热点区域与排放热点区域存在差异,年混合沉降热点区域主要为华中、长三角和成渝地区,其中硫酸盐和硝酸盐沉降的热点地区为华中、长三角、成渝和珠三角地区,铵盐混合沉降热点地区为长三角、京津冀和中部地区;排放热点区域为京津冀、长三角、成渝和珠三角地区。混合沉降相较于排放的分布更加分散,且空间分布的年际变化更加显著。此外,排放源高度以及化学稳定性的差异,可能是导致不同物种混合沉降的空间分布差异的原因,铵盐混合沉降相较于硫酸盐和硝酸盐混合沉降更多沉降在本地。基于对混合沉降时间序列分析,发现近年来我国混合沉降量随前体污染物排放的减少而有所下降,反映出排放控制对沉降削减的成效。2005年后全国和重点区域（京津冀、长三角、成渝和珠三角地区）的硫酸盐混合沉降开始减少,随着2012年后SO2更大幅度的减排,硫酸盐混合沉降下降幅度相应增加。相较于硫酸盐,硝酸盐和铵盐混合沉降的变化幅度较小。NOX排放量峰值约在2012年,与此同时,四个典型区域的硝酸盐混合沉降在2005-2012年间有微小增长,2012-2017年间硝酸盐混合沉降略微下降。铵盐混合沉降波动较大,2016年后有轻微的下降。湿沉降随排放发生变化但不及排放变化明显,且相比于卫星柱浓度,混合沉降下降的速率更小,表明混合沉降随排放的响应不及环境浓度随排放响应迅速,因此对混合沉降的有效控制需要较大幅度的减排保证。基于相对重要性分析,发现降水是对混合沉降变化影响最大的因素,对硫酸盐、硝酸盐和铵盐混合沉降的相对重要性分别为0.31、0.31和0.48;其次为卫星柱浓度,对硫酸盐、硝酸盐和铵盐混合沉降的相对重要性分别为0.24、0.23和0.11。相较于混合沉降前体污染物的环境浓度,气象因素对混合沉降的综合影响更大。对混合沉降-排放响应的时空变化格局进行分析可以发现,我国东部地区尤其是京津冀、长三角、成渝和珠三角四个排放热点区域是我国重要的排放输出区,而西部地区是重要的混合沉降接收区。随着我国东部地区排放的削减,SO2排放输出区范围在京津冀、长三角、成渝和珠三角地区都有缩小,而NOX和NH3排放输出区范围在时间上没有明显的变化。硫的混合沉降-排放响应指数（D/E）在我国东部持续增加,而西部地区的D/E值自2005年开始下降,到2012年后才开始上升;硝态氮的D/E在所有关注地区的时间变化序列都呈现或接近“V”型,早期为下降阶段,近年开始逐渐上升,且西部地区拐点滞后于东部地区。硫与硝态氮D/E在东西部的差异与西部地区实施排放控制措施相对东部滞后有关;铵态氮的D/E在所有关注地区没有明显的变化。硫和硝态氮D/E的变化与其前体污染物SO2和NOX排放控制的进展一致,表明排放变化对沉降-排放的响应存在较大的影响。基于GAM模型和空气质量响应曲面模型（Air Quality Response Surface Model,RSM）开展敏感性实验,分析了近年来东部典型地区硫和硝态氮D/E上升的主要原因。降雨量略微增加导致了典型地区D/E的上升;前体物排放的变化改变了我国大气环境的氧化性和二次无机盐生成的非线性过程,促使硫的D/E上升;此外,我国重点地区主要污染物迅速减排,区域污染传输的影响增强。因此,我国典型地区硫和硝态氮D/E的上升是降水、大气环境和区域传输变化共同作用的结果。