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汞是一种可以在大气中进行长距离传输的污染物,并通过干湿沉降沉积到表生生态系统。森林生态系统作为连接大气和水生生态系统的景观单元,是汞生物地球化学循环最为活跃场所之一。亚高山森林作为一类典型的森林生态系统,当前对其在全球大气汞循环过程中的角色认识还不清楚。为了更好地了解亚高山生态系统中的汞循环动态,研究汞在亚高山森林生态系统中的输入、迁移和转化过程成为关键环节。本文以森林生态系统水文过程为轴线,运用森林水文的研究手段,观测九寨沟亚高山森林林冠穿透雨、树干茎流、森林地面渗滤液、土壤渗滤液、溪流、凋落物中的总汞和甲基汞的时空变化。通过水化学特征分析,结合空间降水实时观测数据,研究亚高山森林汞的迁移转化特征及影响因子,为区域或全球汞循环研究和模拟提供科学基础。主要的研究结果如下:(1)九寨沟亚高山森林生态系统自然降雨THg和MeHg平均浓度分别为2.91±0.54 ng·L-1和0.04±0.01 ng·L-1。林冠穿透雨THg(12.70±1.17 ng·L-1)和MeHg(0.10±0.01 ng·L-1)浓度均高于自然降雨。树干茎流THg(23.30±2.08 ng·L-1)和MeHg(0.59±0.10 ng·L-1)浓度均显著高于林冠穿透雨(p<0.003)。森林凋落物THg和MeHg平均浓度分别为58.98±4.44 ng·g-1和0.46±0.03 ng·g-1。大气汞沉降存在明显的季节性变化,林冠穿透雨中的THg和MeHg浓度均表现为夏季显著高于冬季(p=0.02);树干茎流中THg浓度也表现为夏季显著高于春季(p=0.02),MeHg浓度并未表现出明显的季节性差异。(2)森林地面渗滤液THg(9.22±1.73 ng·L-1)低于林冠穿透雨(12.70±1.17ng·L-1),但MeHg(0.45±0.06 ng·L-1)高于林冠穿透雨(0.10±0.01 ng·L-1)。土壤渗滤液THg和MeHg浓度分别为14.62±2.25 ng·L-1和0.48±0.04 ng·L-1。相比森林地面渗滤液和土壤渗滤液,地表水(溪流)THg(5.00±1.14 ng·L-1)和MeHg(0.07±0.01 ng·L-1)浓度值明显下降。季节性气候变化对土壤和地表水中汞的动态影响较小,森林地面渗滤液THg和MeHg浓度有明显的季节性变化特征(p<0.03),均表现为暖季(夏、秋)>冷季(冬、春)。而土壤渗滤液和地表水中的THg浓度和MeHg浓度均没有季节性变化特征。树干径流、林冠穿透雨、森林地面渗滤液和土壤渗滤液中MeHg浓度均与DOC呈显著正相关关系(p<0.011)。(3)亚高山森林大气汞的THg沉降通量23.91μg·m-2·yr-1,干沉降(21.3μg·m-2·yr-1)的输入占绝对优势,达到89.1%,而湿沉降(0.16μg·m-2·yr-1)仅贡献了10.9%。森林地面渗滤液和土壤渗滤液的THg输出通量分别为2.13μg·m-2·yr-1和3.08μg·m-2·yr-1,两者之和仅占总输入通量的21.8%;而MeHg输出通量分别为0.35μg·m-2·yr-1和0.24μg·m-2·yr-1,两个途径的输出3倍于总MeHg输入。(4)亚高山输入途径林外降雨MeHg/THg比值1.35±0.07%。进入冠层后,不同途径中MeHg/THg比例发生改变,穿透雨(1.06±0.19%),树干茎流(3.00±0.54%),凋落物(0.84±0.04%)。而输出组分中,森林地面渗滤液(4.83±0.60%)和土壤渗滤液(3.27±0.40%)中MeHg/THg的比例均高于输入途径。(5)亚高山森林系统中MeHg与THg含量之间没有相关性(p=0.373)。但与DOC、NO3-、K+、Ca2+、Mg2+和PO43-离子浓度均呈显著的正相关(p£0.01),与SO42-含量呈负相关关系(p=0.075)。MeHg/THg与这些化学因子的相关性和MeHg表现相似。逐步多元回归分析显示,对MeHg水平产生实质性影响的水化学因子只有DOC、NO3-、Ca2+和PO43-,其中,DOC的影响最大的,四个因子对于MeHg浓度变化总解释度达78.3%。而对MeHg/THg产生显著影响的只有DOC、NO3-、Ca2+,同样DOC的贡献最大,可解释46.3%的MeHg/THg变化,三因子的总解释度为62.0%。主要结论:(1)九寨沟亚高山森林生态系统大气汞干湿沉降存在明显季节性特征,生长季节(暖季)有较大的汞沉降;森林生态系统对大气汞沉降有显著的拦截作用;亚高山森林的一些特征可能为汞的甲基化创造了一定条件,这类生态系统在汞循环过程中可能成为重要的甲基汞源区。(2)亚高山森林生态系统大气汞干沉降对汞沉降贡献远大于湿沉降,干沉降以凋落物的输入占明显优势。亚高山森林具有显著的汞汇作用,表现为THg的年输入通量大于输出,同时亚高山森林是流域系统的重要MeHg源。环境中的DOC是影响和控制汞的环境行为的关键地球化学因子。(3)亚高山森林生态系统中,森林冠层、林下有机层和土壤是汞发生形态转化的场所,附生苔藓、地衣的森林树干是产生甲基化的一个不可忽视的因素。DOC是亚高山森林汞甲基化的最主要影响因子,因子的相对重要性依次是DOC、NO3-和Ca2+。