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类水滑石材料独特的结构赋予了其作为酸碱双功能催化剂的性能。尽管大量具有新的组成和结构的类水滑石材料正在被不断合成和研究，但人们对它们的了解和认识还相当有限。就目前的研究现状看，类水滑石材料作为催化剂的研究报道，主要集中在其焙烧后所得复合金属氧化物及其前驱体作为碱性催化剂的应用，而对其作为酸性催化剂的研究鲜有报道。这种现状的出现可能与类水滑石前驱体缺少合适的酸性活性位有直接关系，而能否具有合适的酸碱催化活性位不仅取决于其自身组成，更与合成方法、制备环境等密切相关。一直以来，类水滑石合成研究中一直将碱性pH值视为其成功合成的一个必要条件，偏酸性pH值体系下能否成功合成结构优异的类水滑石，如果可行，所得类水滑石的结构及催化性能是否会有别于传统碱性条件下合成的尚不清楚。本文以此为研究背景，借助尿素水热分解法尝试在不同酸碱pH体系下制备NiAl-LDHs、NiFe-LDHs及Ni(HCO3)2，在总结制备规律的基础上，对制备所得产物的结构及催化性能进行了详细的研究，具体研究内容和主要结论如下：1、系统研究尿素热解法制备NiAl-LDHs、NiFe-LDHs的合成过程，详细考察合成体系pH值对合成产物组成结构的影响。研究结果表明，尿素水热分解反应体系中，通过调节硝酸根离子与尿素浓度比，选择适宜温度和时间进行水热处理后，能够控制合成体系的终点pH值范围。而合成体系的终点pH值对制备所得产物的物相及组成结构有重要影响。具体的合成规律表现为：（1）尿素水热分解法制备NiFe-LDHs：当c(NO-3)=0.5mol/L时，调控不同比例的n(NO-3)/n(urea)，150℃水热处理24h后终点pH值低于6时不能合成NiFe-LDHs；终点pH值在6～7之间时，合成物相为NiFe-NO3-LDH；终点pH值在7～9时，合成物相为NiFe-CO3-LDH与Ni(HCO3)2的混合物；而终点pH值大于9时，合成了单一物相的NiFe-CO3-LDH。表明随着合成体系终点pH值不断升高，合成产物由NiFe-NO3-LDH向NiFe-CO3-LDH逐渐转化，且在转化过程中伴随有新物相Ni(HCO3)2的产生与消失。（2）尿素水热分解法合成NiAl-LDHs：当c(NO-3)=0.5mol/L时，调控不同比例的n(NO-3)/n(urea)，150℃水热处理24h后的终点pH值在3~6之间能够合成单一物相NiAl-NO3-LDH；终点pH值在6~7之间得到NiAl-NO3-LDH和NiAl-CO3-LDH的混合相；而pH值大于7后却能合成单一物相的NiAl-CO3-LDH；随着合成体系终点pH值的不断升高，合成产物由NiAl-NO3-LDH向NiAl-CO3-LDH逐渐转化。但此合成过程中未涉及Ni(HCO3)2物相。2、系统研究尿素水热分解法制备Ni(HCO3)2及以其为前躯体焙烧制备NiO的过程，借助多种表征手段对所得产物的结构性能进行表征。研究结果表明，反应混合体系中硝酸镍的初始浓度及其与尿素初始浓度的配比会决定制备产物Ni(HCO3)2、α-Ni(OH)2或β-Ni(OH)2的生成。当反应体系中反应物c(Ni2+)≥0.25mol/L、n(NO-3)/n(urea)=1:3时，经150℃水热处理12h可以制备结晶度良好且单一物相的Ni(HCO3)2。而以Ni(HCO3)2为前躯体，经600℃下焙烧2h后可制得表面粗糙疏松，比表面积为748.25m2/g的NiO微球。3、以乙醇与苯甲醛一步合成安息香乙醚为探针反应评价NiAl-LDHs、NiFe-LDHs、Ni(HCO3)2的催化性能，借助XRD、FT-IR、TG-DTG、BET、XANES、NMR、SEM-EDX等现代仪器分析手段对优势催化剂的理化性能进行详细的表征。在系统分析制备物相催化结果差异性的基础上明晰优势催化剂发挥催化作用的关键特性。研究结果表明，在乙醇与苯甲醛的反应体系中，应用尿素水热分解法制备的催化剂NiAl-NO3-LDH、NiFe-NO3-LDH及Ni(HCO3)2能够催化苯甲醛和乙醇生成安息香乙醚；其中，经适宜水热处理后体系终点pH值在3.36时所合成的NiAl-NO3-LDH催化活性最高，苯甲醛的转化率达78%，选择性近100%。而以NiAl-CO3-LDH、NiFe-CO3-LDH为催化剂时，苯甲醛的转化率及安息香乙醚的选择性却均为0。实验中制备所得类水滑石催化性能的差异与不同合成体系下层板金属离子与羟基是否配位饱和有密切关系。酸性pH体系下合成的NiAl-NO3-LDH中既存在四配位的镍和铝，也存在六配位的镍和铝，而碱性pH体系下合成的NiAl-CO3-LDH中却只有六配位的镍和铝。4、采用多相催化均相化的处理思路，选用Ni(HCO3)2为催化剂，在实验法计算动力学数据的基础上，借助量子化学模拟计算探究安息香乙醚合成反应可能的热力学途径，确定过渡态热力学函数，计算反应表观活化能，并对催化反应机理进行推测。研究结果表明，动力学计算Ni(HCO3)2催化苯甲醛与乙醇合成安息香乙醚为一级反应，活化能约为42.72kJ/mol；量子化学模拟其催化机理研究发现安息香乙醚的催化合成过程经过了一系列的配合物、过渡态和中间产物；整个催化反应过程中，由cis-C6H14NiO8…2+&&6H5到cis-C4H8NiO7…&9H12O2过渡态的活化能约27.34kJ/mol，而cis-C4H8NiO7…&9H12O2在乙醇的作用下进一步裂解出半缩醛C9H12O2中间产物至关重要。由R-C9H12O2…&6H5HCO到R-C16H16O2…+2O过渡态的活化能约为41.44kJ/mol，此步的顺利进行关系到最终产物的生成，是整个反应的决速步骤。化学模拟计算结果（41.44kJ/mol）与动力学研究所得活化能（42.72kJ/mol）一致。