论文部分内容阅读
微孔-介孔复合分子筛具有微孔介孔双模孔结构、孔径可调以及较强的酸性等优点,具有潜在的应用前景。本论文在较简单的体系中,以纳米组装法和原位降解法合成了形貌规整有序、孔道分布均匀的多种微孔-介孔复合分子筛材料,并探索了不同组装路线的组装行为,本论文合成的分子筛具有梯度分布的孔道结构及较高的水热稳定性,为重油的加氢裂化提供了一种有潜在价值的材料。本论文的研究工作主要分为三个部分:(1)以盐酸作为介质,采用将Y沸石分子筛直接加入到SBA-15的前驱液中一步晶化合成了Y/SBA-15复合分子筛。其具有典型的介孔结构特征,且沸石的结构单元得到一定保留,材料是单一的物相而非微孔-介孔的混合相。对合成过程中各工艺条件进行系统的优化得出最佳工艺条件:Y沸石加入量0.5g,盐酸初始浓度1mol/L,反应时间24h,晶化温度为100℃,晶化时间24h。并对分子筛进行了较系统的表征,得到的结论如下:Y/SBA-15的比表面积为595.4m2/g,孔容为0.75cm3/g,平均孔径为6.7nm。(2)磷酸作为一种温和介质,用其合成介孔分子筛已见诸报端。本论文尝试以磷酸作为介质,通过纳米组装法合成了Y/SBA-15微-介孔复合分子筛,详细研究了各种因素对Y/SBA-15合成的影响规律,取得了优化的合成条件:磷酸的浓度为2mol/L,P123的加入量为1g,Y沸石加入量为0.5g,反应时间为18h,晶化时间为24h,最佳晶化温度为100℃。SEM及TEM结果表明,所合成的复合分子筛形貌规整有序,孔道长程有序,分布均匀。N2吸附-脱附及BET表明复合分子筛具有双孔道分布,表面积可达547.3m2/g,孔容为0.66cm3/g,平均孔径为6.06nm。(3)降解法是在酸性或碱性条件下溶解分子筛的晶体从而获得微孔分子筛的前驱体,这一方法为分子筛的合成提供了很好的研究思路。本文在磷酸体系下,采用Y沸石原位降解水热合成了Y-SBA-15分子筛。最佳工条件:Y沸石降解液加入量30ml,初始凝胶pH值1.0,反应温度15℃,晶化温度为120℃。XRD表明分子筛具有典型的六方相介孔结构特征。SEM结果表明,所合成的分子筛形貌规整有序,孔道长程有序,分布均匀。复合分子筛表面积为486.5m2/g,孔容为0.37cm3/g,平均孔径为3.7nm。