高氮含能化合物因比传统含能材料有更高氮的含量、更高的生成焓、环境友好等特点,成为当前含能材料研究者的主要研究方向。但是因为高氮化合物的高张力使得其稳定性不好,合成此类化合物有一定难度。本论文设计并合成了一些新型高氮含能化合物,主要基于以下三个部分：1.基于肼基结构的芳环三唑类含能化合物的合成研究以盐酸胍、80%水合肼为起始原料反应得到三氨基胍盐酸盐,三氨基胍盐酸盐经过和甲酸分子脱水合环、盐酸质子化得到了4-氨基-3-肼基-1,2,4-三唑二盐酸盐(AHTA);以三硝基甲苯为起始原料,通过和N,N-二甲基-4-亚硝基苯胺反应得到中间含有甲亚胺结构的中间产物,而后在浓盐酸条件下加热,甲亚胺键水解得到三硝基苯甲醛；在含能材料领域,首次探索了基于AHTA中肼基结构强亲核性的反应活性,与三硝基苯甲醛的胺醛反应,合成了高氮含能化合物1,1-(2,4,6-三硝基苯基)-亚甲基-2,2-(4-氨基-1,2,4-三唑-5,5-亚基)肼(PMAH),并优化部分合成工艺条件,及探讨了AHTA、三硝基苯甲醛、PMAH的合成反应机理。利用红外光谱、核磁氢谱、核磁碳谱及质谱对目标化合物进行了表征；用密度泛函理论DFT/B3LYP方法对目标化合物的爆炸性能参数进行了计算,结果表明分子结构中引入三硝基甲基有利于提高分子密度,对爆轰性能的提高有积极作用。2.基于氨基重氮偶联反应的四唑类多氮含能化合物的合成研究以氨基胍碳酸盐为起始原料,经过重氮化反应、分子内合环得到5-氨基四唑(5-AT)；以5-AT为研究对象,探讨其氨基重氮化反应的条件,尝试和不同胺类底物1-氨基-1,2,4-三唑、4-氨基-1,2,4三唑、1,5-二氨基四唑、3,4-二氨基呋咱进行偶联,得到了1,5-二氨基四唑的偶联产物,首次基于氨基重氮化反应合成了具有7个氮原子直接相连的N7化合物16,并推测了化合物16合成的反应机理。为通过氨基重氮化反应制备长氮链化合物提供了新的思路,并考察了pH对偶联反应的影响。用核磁氢谱、核磁碳谱及质谱对目标化合物进行了表征；并对目标化合物的爆炸性能参数进行了计算。3.基于三唑、四唑活泼氢的亲核取代反应合成高氮含能化合物以3-氨基-1,2,4-三唑为起始原料,对其进行氨基硝化、成铵盐得到3-硝基-1,2,4-三唑铵盐,3-硝基-1,2,4-三唑铵盐和溴乙腈进行亲电取代反应得到2-(3-硝基-1,2,4-三唑-1-基)乙腈,在溴化锌做催化剂的条件下,通过2-(3-硝基-1,2,4-三唑-1-基)乙腈和叠氮化钠的[3+2]环加成反应得到5-((3-硝基-1,2,4-三唑-1-基)甲基)-1H-四唑。研究了反应温度和溶剂对其环加成的影响。用核磁氢谱、核磁碳谱及质谱对目标化合物进行了表征；并对目标化合物的爆炸性能参数进行了计算。