目前低热固相反应(分子晶体间的反应)领域的研究大部分集中在化合物的合成方面。在反应机制方面，尤其是微观层次上的共性认识方面还不够深入。而现时所存在的解释分子晶体间固相反应的规律及机理的理论基本上是延用了传统的高温固相反应的思想，而忽视了室温与近室温条件的温度特性。针对低热条件下固态反应物分子如何克服固相物质扩散障碍而碰到一块进行固-固反应以及反应到底遵循一个什么样的规律这两个问题，提出了低热固相反应的冷融熔机理和冷溶熔机理。本文在冷融熔机理和冷溶熔机理的基础之上，通过丁二酮肟与醋酸镍、六次甲基四胺与氯化钴以及与对羟基苯甲醛等不同的低热配位固相反应体系或低热有机固相反应作为模板，采用紫外-可见漫反射光谱(DR-UVS)、差热(DTA)、热重(TG)、示差扫描量热(DSC)、X-射线衍射(XRD)、偏光显微镜等测试技术对相关反应体系的反应机理进行了描述。通过用热分析方法(TG／DTA、TG／DSC等)对反应热效应及失重情况的分析，证实了低热固相反应中微熔融层的形成，初步推测反应发生经过，为低热固相反应的冷融熔机理和冷溶熔机理提供了有力的证据。通过不同放大倍数的光学显微镜的原位观察，直观的观测到了热固相反应过程中熔融态的形成，并分析出反应粒子的扩散传质方向，推测反应发生经过。用X射线衍射(XRD)来跟踪在反应过程中的反应物及产物的含量的变化及反应物晶型的变化，有助于推测反应机制。通过粉末紫外-可见漫反射光谱(DR-UVS)对不同反应温度下的反应初期反应速率的变化进行测定，研究了其反应动力学，分析了低热固相反应中非固相现象在反应中的作用，发现了反应速率是由形成表面熔融层推动反应及反应物表面形成产物层两种影响因素相互竞争的结果，验证了低热固相反应的冷融熔机理和冷溶熔机理。此外，采用元素分析、红外光谱(IR)、核磁共振(~1HNMR)等测试手段对有机低热固相反应所合成的产物进行了表征，并且利用相图来分析其反应机理和推测其反应现象。