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随着能源需求量的日益增加以及能源日益匮乏的危机的出现,能量存储及转换装置的应用已经引起全世界的重视。燃料电池和超级电容器作为重要的能量存储及转换装置,是以碳材料作为重要的电极材料的。超级电容器具有比容量高、能量密度高、功率密度高、循环寿命长等特点,电极材料对其性能起着十分关键的作用。超级电容器电极材料要求既利于传荷又利于传质,这就要求材料具有丰富孔结构的同时又具有良好的导电性。传统的碳材料很难同时满足以上要求,因此有必要开发新的合成方法制备新型具有大的比表面积、良好的导电性的高性能超级电容器电极用的碳材料。另外,在众多的燃料电池中,甲醇燃料电池(DMFC)具有高的能量转换效率、低的工作温度、低污染排放、液体燃料容易保存和运输等特点,引起研究者的广泛关注。然而催化剂的活性和稳定性较低,同时贵金属铂(Pt)的用量较高,限制了燃料电池的商业化应用。因此,从降低催化剂的成本、同时提高催化剂的活性和稳定性的角度出发,我们一方面是降低催化剂中贵金属Pt的用量,另一方面是发展新型具有高活性及稳定性的非贵金属催化剂,这对于实现DMFC的应用具有重要的推动作用。基于以上分析,本论文主要开展以下六方面工作:1、氧化石墨及酚醛树脂为原料,采用软模板法构筑介孔碳/石墨烯(MCG)复合体。在6M KOH电解液中,电流密度为0.5A/g时合成的MCG复合体的比电容量高达242F/g,远远高于纯的介孔碳、石墨烯以及介孔碳和石墨烯机械混合的样品。一系列对比实验表明,MGC复合体的片层厚度、比表面积(SBET)以及碳化温度对其性能有很大的影响。此外,MCG复合体具有较好的循环稳定性,经过2000次充放电循环后,复合体的比容量为其初始容量的105%。复合体中介孔碳的存在利于电解质的进入及快速扩散;同时,石墨烯具有较好的导电性,它的存在能够促进充放电过程中电子的快速传递,因此复合体具有较好的储能性能。2、原位膨胀石墨插层法合成介孔碳包覆石墨片(GNS@MC)复合体,具体法如下:首先在真空辅助的条件下,将酚醛树脂预聚体插入到膨胀石墨层间,随后在水热条件下酚醛树脂预聚体在膨胀石墨层间进行原位聚合生长,经过碳化后得到GNS@MC复合体。基于系列实验结果,本文提出了相应的形成机理。与纯的介孔碳、微波的膨胀石墨以及介孔碳与膨胀石墨机械混合的样品相比,这种复合体具有增强的电容性质。在6M KOH电解液中,电流密度为1A/g时,复合体的比电容量高达203F/g。另外,复合体具有较好的循环稳定性,经过5000次充放电循环后,复合体的比容量为其初始容量的99%。组装成两电极对称电容器,功率密度为10kW/kg时能量密度能够达到11.5Wh/kg。这种复合体优异的电容性能主要归因于石墨片(GNSs)的存在能够利于电子的快速传递,介孔碳(MC)的存在利于电解质离子的快速扩散。3、以生物质玉米秸秆为碳源,基于铁的渗碳作用发展了原位自生模板法合成多孔石墨碳纳米片(PGCS)。在这个合成中,首先是玉米秸秆与[Fe(CN)6]4离子配位形成玉米秸秆-[Fe(CN)6]4复合物。经过碳化以及除去催化剂的步骤,最终的到PGCS样品。实验结果表明,只有以在碳化过程中具有渗碳作用的铁基催化剂为模板时才能生成PGCS,本文提出了相应的形成机理。由于其特殊的结构导致PGCS具有较好的超级电容器性能。其中,在交换溶液浓度为0.1M K4[Fe(CN)6]、碳化温度为1100℃下制得的样品PGCS-1-1100的性能最好。在6M KOH电解液中,比电容达到213F/g(电流密度为1A/g)。同时,样品具有较好的循环稳定性以及倍率电容特性。组装成两电极对称电容器测试,在水系以及有机电解液中功率密度为10.5kW/kg时,其能量密度分别达到8.3和40.6Wh/kg。4、采用简单的甲酸室温还原法合成铂纳米晶/石墨烯(Pt-NCs/GNS)复合体。TEM表明Pt-NCs的长度为10nm、宽度为5nm,并且沿着石墨烯的平面生长,使Pt和石墨烯之间具有紧密的接触,从而提高Pt催化剂的利用率。合成的Pt-NCs/GNS催化剂的甲醇电氧化的质量比活性达到412.6A/g Pt,约为商业Pt/C(JM)催化剂活性的2.3倍。此外,与商业Pt/C(JM)催化剂相比,该方法合成的Pt-NCs/GNS催化剂具有更好的稳定性、更优异的CO电氧化活性。5、以丙烯酸系阴离子交换树脂(PAWBA)为碳源,通过固相热解法制备高结晶度、大比表面积的石墨化碳胶囊(GCNs)。以GCNs为载体负载Pt后,制备的Pt/GCN催化剂(Pt纳米粒子的尺寸为35nm)具有优异的甲醇电氧化性能。与Vulcan XC-72R为载体制备的Pt/C催化剂以及商业的Pt/C(JM)催化剂相比,Pt/GCN催化剂具有较高的甲醇电氧化催化活性以及更好的耐久性。Pt/GCN的甲醇电氧化电流密度为275A/g,远高于Pt/C(190A/g)以及Pt/C(JM)(184A/g)催化剂。6、以丙烯酸系阳离子交换树脂(PWAR)为碳源,先采用离子交换法制备Fe2+-PWAR前驱体。前驱体经碳化过程以及连续的氨化过程后,得到了Fe2N纳米粒子与氮掺杂石墨化纳米片(Fe2N/NGC)复合体。由于Fe2N与NGC之间的协同效应,Fe2N/NGC复合体可以作为高效的氧还原反应的催化剂。与商业Pt/C催化剂相比,Fe2N/NGC催化剂具有较高的动力学电流密度、抗甲醇性及循环稳定性。更重要的是,Fe2N/NGC催化剂的氧还原反应路径是以四电子转移过程进行的。