基于高核多酸簇的有机—无机杂化材料的合成及其催化氧化脱硫性能研究

来源 :东北师范大学 | 被引量 : 2次 | 上传用户:wcbcni22
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目前工业上普遍采取的脱硫方式是加氢脱硫(HDS),然而,想要进一步去除燃油中高沸点难除的噻吩类硫化物如二苯并噻吩及其衍生物等,继续采用加氢脱硫技术会带来较高的成本和对仪器的耗损。氧化脱硫(ODS)相对于加氢脱硫而言不需要高温高压的反应条件,因此在设备和投资方面都相对较少,是目前具有前景的一种非加氢脱硫技术。本文合成了三种基于高核多酸簇的有机-无机杂化材料,通过红外光谱、紫外光谱、单晶X-射线衍射分析、元素分析、热重分析、氢核磁,XRD等对化合物的结构和组成进行了表征与分析,并对化合物的催化氧化脱硫性质进行了研究。1.合成了表面活性剂包裹的基于[HPMo6O21]2-建筑块的高核多金属氧酸盐化合物1和2,并以1和2为催化剂,对化合物在原油模型中的催化氧化脱硫性质进行了研究。(DODA)20[(HPMo6O21)4(C2CCH2CO2)6]·27H2O (1) (DODA)10[(HPMo6O21)2(C2CO43]·13H2O(2)2.采用常规水溶液的合成方法,以[MnV13O38]7-为前驱体,成功合成了一例新型的高核多酸簇有机-无机杂化化合物3,并对化合物的催化氧化脱硫性能进行了研究。H6[(C6H4NO3Cu(H2O)4]2[MnV11O32]2·28H2O(3)化合物3的结构由一个二聚的[Mn2V22O64]10-多酸阴离子和金属有机片段[(C6H4NO2Cu(H))2O))4]2+以及结晶水构成。[Mn)2V22O64]10多酸阴离子由两个[MnV11O32]5-构成,3是一例新颖的基于[Mn2V22O64]10-无机含氧酸根离子的有机-无机杂化化合物。化合物3作为一种高效可回收的催化剂,在氧化脱硫过程中对不同的噻吩类硫化物都有较好的脱除效果。
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