纳米材料就是材料在三维空间的几何尺寸至少有一维介于0.1 nm-100 nm之间。由于尺寸效应和表面效应,纳米材料常常表现出一些独特、优异的性能,因此在诸多领域都获得了蓬勃的发展。纵观人类的生活和生产,纳米材料的应用遍及物理、化学、材料等多个领域,典型的有纳米半导体材料、纳米磁性材料、纳米传感器、纳米催化、医疗、环境、能源以及机械工业等。纳米科技成为当今世界经济发展和社会进步的重要推动力之一。低维纳米材料是纳米材料中维数小于三的一类材料,其中包括二维、一维、以及零维材料。由于尺寸在某一或某几个维度的受限,体系的量子效应更加明显,所以低维纳米材料经常存在一些奇特的物理现象,例如二维自由电子气。此外,低维纳米材料通常结构明确、性能可调,所以它们有望成为未来能源与信息技术的重要载体,尤其是在能量转换、自旋电子器件方面。对低维纳米材料的性能调控也成为目前纳米科技领域的重要方向之一。近些年,随着科学技术的发展,实验手段的进步,实验上对低维纳米材料的研究取得了许多突破性的进展。但是,由于低维纳米材料的结构和性能极大的依赖于体系中量子态的耦合以及体系对外场的响应,所以,精确地制备、表征低维纳米材料依然是实验上需要面对的巨大挑战,而且需投入的成本也非常高。计算机的发展让计算模拟成为材料科学领域新型的研究手段之一。它的优点是可以准确地分析和预测材料的结构和性能,为实验提供重要的参考信息,从而大大提高研究效率、降低研究成本。我们的工作就是基于第一性原理计算研究低维纳米材料的性能调控。论文共有四个章节,主要分为两个部分。第一部分是关于理论方法的介绍；第二部分是关于低维纳米材料的性能调控,包括缺陷、应力和化学修饰对材料结构和性质的影响。第一章主要介绍了计算模拟的理论背景。首先,我们介绍了量子化学的理论基础,即量子化学中的基本近似(Born-Oppenheimer近似、单电子近似)和Hatree-Fock方程。然后,我们介绍了密度泛函理论的理论框架和发展应用。其中包括Thomas-Fermi-Dirac模型、Hohenberg-Kohn定理、Kohn-Sham方程、交换关联能量泛函、以及第一性原理计算中常用的计算软件。最后,我们介绍了NEB (Nudged Elastic Band Method)方法,用于搜索化学反应或者相变过程中的最小能量路径以及过渡态。第二章主要介绍缺陷对低维纳米材料结构和性质的影响。缺陷在材料的形成和制备过程中是不可避免的,它们的存在常常对材料的性质会产生重要的影响,包括机械性能,热学性能,电学性能,光学性能和磁学性能等。从原子层次认识、研究、以及控制缺陷的形成和发展已经成为材料科学的重要研究领域之一。本章基于第一性原理计算研究了低维纳米材料中的缺陷及其影响。首先,以石墨烯中的缺陷为例,我们介绍了二维纳米材料中的缺陷类型,包括点缺陷和线缺陷。然后,基于氮化硼纳米薄膜在Ni(111)表面生长的情况,研究了六角氮化硼纳米材料中线缺陷的种类和线缺陷对材料基础性质的影响。最后,基于理论计算我们介绍了单层磷烯纳米材料中点缺陷的各向异性的迁移行为以及磷稀中的线缺陷。第三章主要介绍了应力对低维纳米材料结构和性质的影响。应力是调控材料结构和性能调的重要手段之一。我们基于第一性原理计算,研究了应力对二硫化钒(VS2)二维层状材料的结构和性能的影响,并且解释了实验中观测到的高压环境下VS2二维层状材料电子结构的变化。在考虑应力对VS2二维层状材料的影响的时候,我们分别讨论了平行于VS2层状材料平面的应力以及垂直于VS2层状材料平面的应力。第四章主要介绍了化学修饰对低维纳米材料结构和性质的影响。本章包括两个工作。在第一个工作中,我们研究了低浓度氢化对g-C3N4层状材料结构和性质的影响,并且与实验相结合证明了氢化后的g-C3N4层状材料表现出良好的室温下的铁磁性。在第二个工作中,我们研究了氨化二硫化钨(WS2)层状纳米材料的结构和性质。首先,我们确定了NH3分子可以转化为NH4+离子存在于WS2层状材料的骨架中,与WS2层状材料形成离子型插层化合物。然后,我们详细地讨论了WS2层状材料的各种相结构,发现了Trimer相和Zigzag相的相结构,并且分析和论证了实验中获得的离子型插层化合物是Zigzag相构型的层状材料,为实验提供了重要的理论依据和指导。