【摘 要】
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高放废液含有大量具有价值的阴阳离子裂变核素(如90Sr、129I等),具有回收再利用的价值:一方面可以提取90Sr、137Cs及1291等核素应用于核工业;另一方面能有效降低高放废液放射
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高放废液含有大量具有价值的阴阳离子裂变核素(如90Sr、129I等),具有回收再利用的价值:一方面可以提取90Sr、137Cs及1291等核素应用于核工业;另一方面能有效降低高放废液放射性进而减小后续处理成本。铌酸分子筛具有八面体结构,对二价金属离子具有特异的键和作用,且耐辐照性能好,已应用于含90Sr废液处理中,但由于材料表面带有负电荷对废液中的阴离子核素吸附性能较差。本文拟以亚稳态的铌酸分子筛作为基材,将Ag2O颗粒固定在其表面,获得一种结构层间具有可交换的Na+离子,表面装载Ag2O颗粒的新型的双功能铌酸分子筛;采用X射线粉末衍射(XRD)、原位红外光谱(FT-IR)、拉曼光谱(Raman)、扫描电子显微分析(SEM)、透射电子显微镜(TEM),X射线光电子能谱(XPS)、氮气吸附-解吸等技术手段对合成产物进行了表征,揭示了揭示合成条件与材料表面物化性质、微观晶体结构变化之间的关系,并依据晶体相界面共格关系,从微观角度分析Ag2O颗粒与铌酸分子筛结合的牢固性;考察了吸附体系的液固比、pH值、离子的初始浓度、吸附温度、接触时间等条件对Ag2O/银酸复合材料对锶、碘的吸附性能影响,并进一步采用经典吸附模型对吸附等温曲线、动力学数据进行模拟。另外,结合光谱学手段对吸附后材料的形貌及结构进行分析,深入分析探讨Sr2+、I-在Ag2O/铌酸复合材料上的吸附机理。另外,采用光谱学表征及共格界面理论,从微观角度直接揭示Ag2O颗粒及AgI颗粒在铌酸结合的牢固性。采用静态批量法研究双功能铌酸分子筛同时提取模拟废液中Sr2+、I-离子的过程,深入探讨材料结构形貌与吸附容量之间关系。研究成果将为此类新型双功能多孔材料在核素分离领域的应用特别是二所放射性废液的工程处理提供技术支持。Ag2O/银酸复合材料对Sr2+、I-离子有较好吸附性能,Sr2+离子的吸附主要通过孔道内的离子交换来完成,而I-离子吸附主要依靠表面的化学吸附,吸附等温线复合Langmuir模型,Sr2+理论吸附量可达0.75 mmol.g-1,I-理论吸附量可达2.33 mmol·g-1。热力学研究表明Sr2+、I-在Ag2O/银酸复合材料上的吸附过程近似为自发放热的吸附过程。准二阶模型能很好地描述锶、碘在Ag2O/银酸复合材料上吸附动力学。同时研究共存离子对材料吸附Sr2-、I-的影响,结果表明:溶液中Ca2+、K+会影响材料对Sr2+的吸附,CO32-对碘的吸附产生影响。
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