【摘 要】
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铅卤钙钛矿微纳晶体具有较大的比表面积、较高的载流子迁移率和光致发光量子产率,在太阳能电池、发光二极管、光电探测器等诸多光电领域都有着广阔的应用前景。制备表面缺陷少、稳定性好的铅卤钙钛矿微纳晶体,对于抑制非辐射复合,提高载流子传输和制备高质量的光电器件具有重要意义。本论文通过晶面优化、结晶过程优化和组成优化,制备一系列表面缺陷少、光电性能优异、稳定性好的铅卤钙钛矿微纳晶体,并对其结构和光电性能进行研
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铅卤钙钛矿微纳晶体具有较大的比表面积、较高的载流子迁移率和光致发光量子产率,在太阳能电池、发光二极管、光电探测器等诸多光电领域都有着广阔的应用前景。制备表面缺陷少、稳定性好的铅卤钙钛矿微纳晶体,对于抑制非辐射复合,提高载流子传输和制备高质量的光电器件具有重要意义。本论文通过晶面优化、结晶过程优化和组成优化,制备一系列表面缺陷少、光电性能优异、稳定性好的铅卤钙钛矿微纳晶体,并对其结构和光电性能进行研究。以十二烷基三甲基溴化铵和9-十八烯基溴化铵为模板制备{001}晶面为优势面的MAPbBr3微米片和{110}晶面为优势面的MAPbBr3微米棒,并利用共聚焦荧光显微镜荧光寿命成像系统和引入激光光源的原位透射电子显微镜技术研究了不同暴露面的表面状态,发现在立方相MAPbBr3微晶中,{001}晶面的表面缺陷较少,有利于载流子传输。利用MAPbBr3微晶构造微型光电探测器,发现与{110}面基器件相比,用{001}面制作的器件的光电流高出2倍,暗电流小了一半。将CsPbBr3的前驱体溶液封装在丙烯酰胺聚合物凝胶网络中制备缓释片,该缓释片在甲苯中能够缓慢释放CsPbBr3纳米晶体。由于聚合物网络对前驱体溶液扩散速度的控制,得到的CsPbBr3纳米晶体平均尺寸为1.1±0.2 nm,具有很好的结晶性和较强的蓝光发射,光致发光量子产率为74%,并能在6周后保持近82%的初始光致发光强度。这种缓释法得到的纳米晶体,避免了混合卤素调节光谱带来的结构稳定性降低和相分离的问题,为钙钛矿光电器件的构筑提供一种新技术。用热注射法制备了Fe2+与Fe3+掺杂的CsPbCl3纳米晶体,将CsPbCl3纳米晶体的光致发光量子产率从0.3%提高到56.7%和35.8%,并首次实现同素异价金属离子在钙钛矿纳米晶体中的相互转换。一方面,由于客体较小,Fe2+或Fe3+掺杂能够引起晶格收缩,增加晶格形成能,消除了卤化物空位,改善了纳米晶体的短程有序性,使Fe2+或Fe3+掺杂的CsPbCl3纳米晶体能在制备3周后依旧维持接近60%的光致发光量子产率。另一方面,Fe3+掺杂的CsPbCl3纳米晶体中存在着从CsPbCl3纳米晶体主体到Fe3+的有效能量转移,在光致发光谱的590nm处的Fe3+的发射峰,使Fe3+掺杂的CsPbCl3呈现出不同于Fe2+掺杂的CsPbCl3纳米晶体的发射颜色,为蓝色、白色等多色发光器件的制备提供了更灵活的设计思路。
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